水素結合液体や生体分子水溶液が示すマクロな緩和現象とミクロな素過程の相関解明

阐明氢键液体和生物分子水溶液表现出的宏观弛豫现象与微观基本过程之间的相关性

基本信息

批准号：
17J06213
负责人：
柳瀬慶一
金额：
$ 1.09万
依托单位：
Shinshu University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2017
资助国家：
日本
起止时间：
2017-04-26 至 2019-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

本研究は、分光・散乱法を駆使し、水素結合液体や生体分子水溶液が示すマクロな緩和現象とミクロな素過程の相関解明を最大の目的とし、同時に、相挙動などのマクロ物性と微細構造のかかわりについての解明にも取り組み、以下の成果をあげた。(1)温度応答性高分子poly(N-isopropylacrylamide) [pNIPAm]の水溶液が示す臨界現象に関して、(i)コイル状高分子によって生じる相関長の発散挙動と脱水和が連動していること、(ii)高分子鎖内の原子間距離分布の第一極大に相当するピークよりも低散乱ベクトル側に現れるpNIPAmに特有の干渉性のピークがpNIPAmのグロビュール状態に固有の密度揺らぎに由来すること及び、(iii)一相領域においてもミクログロビュールが形成されていることを見出した。また、相転移を支配する微視的な秩序変数となり得るミクログロビュールの局所数密度を同定した。(2)ジアルキルジメチルアンモニウム塩(2HT)が水中で形成するラメラゲルに対して無機塩の添加によって誘起される劇的な流動性変化の機構に関して、(i)微量の無機塩添加によって、αゲル-多重層ベシクル転移が起こること、(ii)分極解消効果によって多量の水分子がバルクとしての性質を失っていること、(iii)膜間に働く相互作用は、隣接する揺らいだ膜間に働く立体反発相互作用と電気二重層間に生じる反発相互作用に加えて、対イオンが存在することによって生じる、中長距離の親和的相互作用が働いている可能性が示唆されていることを明らかにした。以上の成果はそれぞれ国際的な学術誌に発表した。加えて(3)水素結合液体の1価アルコール群の誘電・Ramanスペクトルの対応関係を定量化する為の理論的検討と(4)共貧溶媒性を示す温度応答性高分子の溶媒和機構の解明を目指した誘電スペクトルの分析を行い、論文投稿へ向けて準備を進めている。

这项研究使用光谱和散射方法来确定氢键液体液体和水性生物分子和微元素过程所表现出的宏观递延现象之间的相关性，同时，它也阐明了诸如相位行为和微观结构的巨摩托学特性之间的关系，从而实现了下面的结果。关于通过温度响应性聚合物聚（N-异丙基丙烯酰胺）[pNIPAM]的水溶液所表现出的关键现象，发现（i）（i）（i）相关长度的差异行为由盘旋多聚合物和脱水量的最高范围与pnipam相连的峰值峰值（ii）与pnipam相关的峰值（ii）与pnipam相关的最高峰值，（ii）与pnipam相关，（ii）降低了pening peacter的范围，（ir聚合物链中的原子间距离分布的源自pNIPAM的球状状态固有的密度波动，（iii）一相区域中微球体的形成。我们还确定了微球体的局部数密度，这可能是有关相变的微观阶变量。（2）关于通过dialkykymonymonium盐在水中形成的层状凝胶中添加无机盐引起的显着流动性变化的机制（2HT），我们已经揭示了（i）在α-凝胶 - 硫酸牛牛牛牛牛牛牛牛牛的繁殖范围中添加痕量量的无机盐的痕量量的痕量（ii）分子（II）的分数（II），ii（ii）较大的分子（ii）较大的分子（II）较大的量。效应，（iii）膜之间作用的相互作用可能会受到相邻波动膜和电气双层之间发生的中等距离亲和力相互作用，以及柜台离子的存在。以上结果发表在国际学术期刊上。 Additionally, (3) a theoretical study is being conducted to quantify the correspondence between the dielectric and Raman spectra of the monohydric alcohol group of hydrogen bonded liquids, and (4) analyses of the dielectric spectrum aimed at elucidating the solvation mechanism of temperature-responsive polymers, which exhibit co-solvent properties, and preparations are being made for submission of paper.

项目成果

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Scattering and Spectroscopic Study on a Critical Phenomenon of a Thermosensitive Polymer in Aqueous Media

水介质中热敏聚合物临界现象的散射和光谱研究

DOI：
发表时间：
2017
期刊：
影响因子：
0
作者：
Keiichi Yanase;Richard Buchner;Takaaki Sato
通讯作者：
Takaaki Sato

散乱法と分光法による感温性高分子水溶液が示す臨界現象に関わる微視的な構造学的秩序変数と溶媒和の解明

使用散射和光谱学阐明与温敏聚合物水溶液表现出的关键现象相关的微观结构有序变量和溶剂化

DOI：
发表时间：
2017
期刊：
影响因子：
0
作者：
柳瀬慶一;Richard Buchner;佐藤高彰
通讯作者：
佐藤高彰

Ion fluctuations and intermembrane interactions in the aqueous dispersions of a dialkylchain cationic surfactant studied using dielectric relaxation spectroscopy and small- and wide-angle X-ray scattering

使用介电弛豫光谱和小角和广角 X 射线散射研究二烷基链阳离子表面活性剂水分散体中的离子波动和膜间相互作用

DOI：
10.1039/c8cp05575k
发表时间：
2018
期刊：
Physical Chemistry Chemical Physics
影响因子：
3.3
作者：
Yanase Keiichi;Obikane Miku;Ogura Taku;Buchner Richard;Igarashi Akinori;Sato Takaaki
通讯作者：
Sato Takaaki

Critical fluctuations and dehydration behavior of a thermo-responsive polymer in aqueous media

水介质中热响应聚合物的临界波动和脱水行为