ナノシートを用いた可視光利用可能な逆反応抑制型光触媒系の開発

使用纳米片开发利用可见光抑制逆反应的光催化系统

• 批准号: 16J10084
• 负责人: 大島 崇義
• 金额: $ 0.19万
• 依托单位: Tokyo Institute of Technology
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for JSPS Fellows
• 财政年份: 2016
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2016-04-22 至 2019-03-31
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-16J10084/
• 关键词: 光触媒; 人工光合成; ナノシート; 色素増感; 層状ペロブスカイト; 酸窒化物; 可視光; 層状化合物; 水素発生

本研究ではナノシートを用い、(1)層空間と触媒表面で酸化・還元反応サイトが分離した逆反応抑制型光触媒系の構築、(2)可視光を利用した水分解反応の達成を目的とした。本年度の研究では、HCa2Nb3O10ナノシート再積層体の層空間に還元サイトとして働くPtナノ粒子を担持した触媒に対し、酸化サイト、および可視光吸収部位として機能するRu色素を吸着させ、その光触媒特性を調べた。ヨウ素アニオンを電子供与剤として用い光触媒反応を行ったところ、可視光照射に伴い断続的な水素の発生が観測された。これは酸化・還元サイトの空間的な分離により逆反応が抑制されたためであると考えられる。また、HCa2Nb3O10ナノシート再積層体の表面を酸化アルミニウムで修飾することで光触媒活性が大幅に向上することを見出し、適切な酸素発生光触媒と組み合わせた2段階励起型水分解系を構築することで、可視光を利用した水の完全分解を達成した。さらに昨年度合成に成功した新規の層状ペロブスカイト酸窒化物であるK2LaTa2O6Nの光触媒特性に関して検討を行った。層状ペロブスカイト酸窒化物は可視光応答型ナノシートの前駆体として有望であると考えられるが、合成例が少ないことに加え、水溶液中での安定性に問題があり、その光触媒活性はほとんど検討されてこなかった。触媒調製や光触媒反応の条件を詳細に検討した結果、K2LaTa2O6Nが水溶液中においても安定な水素発生光触媒として機能することを見出した。またその光触媒活性は、従来の酸窒化物光触媒と比較しても10倍以上高く、K2LaTa2O6Nが優れた可視光応答型の光触媒として機能することが明らかとなった。最終的に、K2LaTa2O6Nを適切な酸素生成光触媒と組み合わせた2段階励起型光触媒系を構築することで、可視光照射下で水の完全分解反応を達成した。

这项研究使用纳米片来（1）构建一种光催化剂系统，该系统抑制氧化/还原反应部位，其中催化剂的表面被催化剂的层空间和催化剂表面分离，（2）使用可见的光实现水分分解。在今年的研究中，用作可见光吸收位点的氧化位点和Ru Dye吸附到支持PT纳米颗粒的催化剂上，这些催化剂是在HCA2NB3O10 NanoshEet层的层中降低层次空间中的位点，并进行了光催化性质。当将碘阴离子用作电子供体时，观察到可见光照射的间歇性氢产生。这被认为是因为由于氧化/还原位点的空间分离而抑制了反应。此外，发现通过与氧化铝修饰HCA2NB3O10纳米片重启动的表面以及通过合适的氧气生成光催化剂结合使用可见光的含水，可以实现两级激发的水分分解系统，从而极大地改善了光催化活性。此外，我们研究了K2lata2O6N的光催化特性，K2lata2O6N是一种新的分层钙钛矿氧硝酸盐，去年成功合成。层状的钙钛矿氧气被认为是可见光响应性纳米片的前体，但除了合成的示例数量有限，在水溶液中的稳定性和光催化活性也很难研究。在详细研究了制备催化剂和光催化反应的条件后，发现K2lata2O6N即使在水溶液中也是稳定的氢产生光催化剂的功能。它的光催化活性比常规的氧气光催化剂高10倍以上，并且已经揭示了K2lata2O6N的功能是一种极好的可见光光响应光催化剂。最后，构建了一个两阶段的激发光催化剂系统，其中K2LATA2O6N与适当的氧气产生光催化剂结合在一起，在可见光光照射下实现了完整的水分分解反应。

项目成果

Synthesis, structure and photocatalytic activity of layered LaOInS2

• DOI: 10.1039/c7ta04440b
• 发表时间: 2017-07
• 期刊: Journal of Materials Chemistry
• 作者: A. Miura;T. Oshima;K. Maeda;Y. Mizuguchi;C. Moriyoshi;Y. Kuroiwa;Yu Meng;X. Wen;M. Nagao;M. Higuchi;K. Tadanaga

Synthesis of layered oxynitride Li2LaTa2O6N and the photocatalytic performance for H2 evolution and CO2 reduction

层状氮氧化物Li2LaTa2O6N的合成及其光催化析氢和二氧化碳还原性能

• 发表时间: 2017
• 作者: Takayoshi Oshima;Kanemichi Muraoka;Osamu Ishitani;Kazuhiko Maeda
• 通讯作者: Kazuhiko Maeda

Deposition of small noble metal particles on KCa2Nb3O10 restacked nanosheet and the photocatalytic activity

KCa2Nb3O10 重堆积纳米片上贵金属小颗粒的沉积及其光催化活性

• 发表时间: 2016
• 作者: Takayoshi Oshima;Kazuhiko Maeda
• 通讯作者: Kazuhiko Maeda

Synthesis and photocatalytic activity of a layered perovskite oxynitride Li2LaTa2O6N

层状钙钛矿氮氧化物Li2LaTa2O6N的合成及光催化活性

• 发表时间: 2018
• 作者: Takayoshi Oshima;Kanemichi Muraoka;Junie Jhon M. Vequizo;Shunsuke Yamashita;Koji Kimoto;Akira Yamakata;Osamu Ishitani;Kazuhiko Maeda
• 通讯作者: Kazuhiko Maeda

Photocatalytic performance of Li2LaTa2O6N layered oxynitride

Li2LaTa2O6N层状氮氧化物的光催化性能

• 发表时间: 2017
• 作者: Takayoshi Oshima;Kanemichi Muraoka;Kazuhiko Maeda
• 通讯作者: Kazuhiko Maeda