強磁場下のグラフェンにおけるテラヘルツ非線形光学効果の研究

强磁场下石墨烯太赫兹非线性光学效应研究

基本信息

批准号：
15J10830
负责人：
湯本郷
金额：
$ 1.22万
依托单位：
The University of Tokyo
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2015
资助国家：
日本
起止时间：
2015-04-24 至 2017-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

単層グラフェンに垂直に磁場を印加するとディラック電子系に特徴的な非等間隔なランダウ準位が形成される。この非等間隔性（非調和性）は、ランダウ準位間エネルギーに相当する光子エネルギーを持つテラヘルツ（THz）光や中赤外光に対して大きな非線形光学効果をもたらすと予測される。さらに、ランダウ準位間遷移が持つ巨大な双極子モーメントによって、ラビ周波数が光のキャリア周波数を上回るような、光と物質の相互作用に関する強結合極限に比較的弱いTHz電場強度で到達できると期待される。そこで、単層グラフェンのランダウ準位間遷移に起因する非線形光学応答を調べるため強磁場下でのTHzポンプ-THzプローブ分光測定を行った。その結果、モノサイクルTHzポンプパルス照射下で、右、左回り円偏光THzプローブパルスに対して、それぞれ吸収飽和と誘導吸収が生じていることがわかった。吸収飽和はフェルミエネルギー付近の電子の1光子励起によるパウリブロッキング効果により説明された。一方、誘導吸収の発現は、THzポンプパルスによりフェルミエネルギーよりはるか下の価電子帯の占有ランダウ準位にホールが光注入されたことに対応し、THzポンプパルスにより電子分布の劇的な変化がもたらされたことを意味する。この結果について微視的な理解を得るために、回転波近似を用いずに密度行列の運動方程式を数値的に解くシミュレーションを行い、実験で観測されたTHz帯非線形光学応答や電子分布の劇的な変化を再現することに成功した。さらに、実験、理論両面から、光と物質の相互作用が非摂動論的領域に達していることを示し、理論シミュレーションに基づき、比較的低いTHz電場で高次高調波が発生することを予測した。本研究により、強結合極限で現れる様々な非摂動論的非線形光学応答を実現する舞台としてランダウ量子化した単層グラフェンが有効であることが初めて明らかにされた。

当垂直于单层石墨烯施加磁场时，会形成不均匀间隔的朗道能级，这是狄拉克电子系统的特征。这种不均匀的间距（非和谐性）预计会对太赫兹（THz）光和中红外光产生很大的非线性光学效应，这些光的光子能量相当于朗道层间能量。此外，由于朗道能级跃迁的巨大偶极矩，预计光与物质相互作用的强耦合极限，即拉比频率超过光的载波频率，可以通过太赫兹电场强度相对较弱。因此，我们在强磁场下进行了太赫兹泵浦-太赫兹探针光谱，以研究单层石墨烯中朗道层间跃迁引起的非线性光学响应。结果发现，在单周期太赫兹泵浦脉冲照射下，右旋和左旋圆偏振太赫兹探针脉冲分别出现吸收饱和和受激吸收。吸收饱和可以通过费米能量附近电子的单光子激发产生的泡利阻挡效应来解释。另一方面，诱导吸收的发生对应于太赫兹泵浦脉冲将空穴光注入到远低于费米能量的价带中占据的朗道能级，并且太赫兹泵浦脉冲引起电子分布的巨大变化。就是带来的意思。为了从微观上理解这一结果，我们进行了模拟，在不使用旋转波近似的情况下对密度矩阵的运动方程进行了数值求解，成功地再现了这种变化。此外，在实验和理论上，我们表明光与物质之间的相互作用已经达到了非微扰状态，并且基于理论模拟，我们预测在相对较低的太赫兹电场下会产生高次谐波。这项研究首次揭示了朗道量子化单层石墨烯作为实现强耦合极限中出现的各种非微扰非线性光学响应的有效平台。