網羅的第一原理分子動力学計算に基づいたＬｉイオン拡散係数予測モデルの構築

基于综合第一性原理分子动力学计算构建锂离子扩散系数预测模型

• 批准号: 15J07421
• 负责人: 炭谷 晃史
• 金额: $ 1.22万
• 依托单位: Kyoto University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for JSPS Fellows
• 财政年份: 2015
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2015-04-24 至 2017-03-31
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-15J07421/
• 关键词: リチウムイオン伝導体; 固体電解質; 分子動力学; 機械学習; マテリアルズインフォマティクス; イオン伝導体; 分子動力学法; データマイニング

最終年度である2年目は，初年度で得た知見をもとに新規リチウムイオン伝導体の探索手法の開発を行った．未知物質について安定構造を知ることは第一原理計算を用いたとしても容易とはいえない現状を考慮すると，結晶構造に関する情報を用いずに化学組成に関する情報のみで候補材料を探索する手法を開発することが望ましいといえる．そこで，本研究では近年に物質探索の分野において成果を上げているガウス過程回帰に基づいたベイズ最適化手法（クリギング法）を用いて，効率的に材料探索を行う手法を開発することを目指した．1年目に行った3元または4元系リチウム複合酸化物合計797種に対して行った温度1600 Kでの分子動力学計算から求めたリチウムの拡散係数の対数を目的変数とした．説明変数の組み合わせごとに予測と選択を繰り返し最大の拡散係数を有する物質を発見するまでに要する回数を評価した．構成元素の原子番号，原子量，電気陰性度などの平均および分散を元素に関する情報のみから求まる説明変数として用いた．このような説明変数を用いてクリギング法を行うことによりデータ全体の14%を探索することで最高の拡散係数を有する物質を発見することができた．初年度の研究で今回用いた拡散係数の対数と良い相関を示すことが確認された構成イオンの動径分布関数から導出された構造記述子を含む説明変数を含む説明変数セットと比較しても探索試行回数が27%少ないことが確認され，この元素情報のみを用いた説明変数セットは本研究で用いた説明変数セットのなかで最も少ない探索試行回数で最高の拡散係数を有する物質を発見することが可能であることがわかった．以上の結果から，多様な結晶構造と組成の組み合わせの酸化物を含む物質の集合の中から，分子動力学計算で求めた拡散係数が高い物質を組成に関する情報のみを用いることで効率的に探索することが可能であることが示された．

在第二年的第二年，我们开发了一种基于第一年获得的知识来搜索锂离子指挥的新方法。考虑到当前情况，即使使用第一原理计算，了解未知物质的稳定结构也不容易，因此希望开发一种仅使用化学成分信息搜索候选材料的方法，而无需使用有关晶体结构的信息。因此，本研究旨在开发一种基于高斯工艺回归的贝叶斯优化方法（Kriging方法）有效搜索材料的方法，该方法最近在材料搜索领域中取得了结果。第一年，通过在温度为1600 K的分子动力学计算中计算出锂的扩散系数，在第一年进行了总计797个三元或Quaternary锂复合物氧化物，用作目标变量。我们通过反复预测和选择每个解释性变量组合来评估找到具有最大扩散系数的物质所需的次数。原子数，原子量和组成元素的电负性的平均值和方差被用作解释变量，只能从有关元素的信息中获得。通过使用这些解释变量使用Kriging方法，我们能够通过搜索总数据的14％来找到具有最高扩散系数的材料。与解释变量集相比，搜索试验的数量降低了27％，其中包含来自成分离子的径向分布函数得出的结构描述符的解释变量，这些变量已确认与第一年使用的扩散系数的对数具有良好的相关性。已经发现，只能通过在本研究中使用的解释性变量集中发现具有最高扩散系数的材料来发现仅使用此元素信息的解释变量集。以上结果表明，可以通过仅使用有关组合物的信息来有效地从具有各种晶体结构和组成的氧化物组中通过分子动力学计算确定的高扩散系数的物质。

项目成果

Machine Learning of Lithium Diffusivity Dataset by Molecular Dynamics Simulations for Inorganic Oxide Crystals

通过无机氧化物晶体的分子动力学模拟进行锂扩散率数据集的机器学习

• 发表时间: 2016
• 期刊: AMTC Letters
• 作者: A. Sumitani;A. Seko;Y. Koyama;and I. Tanaka
• 通讯作者: and I. Tanaka

機械学習による無機固体中のLiイオン拡散係数予測モデルの構築

利用机器学习构建无机固体中锂离子扩散系数的预测模型

• 发表时间: 2015
• 作者: A. Sumitani;A. Seko;Y. Koyama;and I. Tanaka;Megumi Ochi;Megumi Ochi and Marquise Lee;炭谷晃史，世古敦人，小山幸典，田中功
• 通讯作者: 炭谷晃史，世古敦人，小山幸典，田中功