網羅的第一原理分子動力学計算に基づいたＬｉイオン拡散係数予測モデルの構築

基于综合第一性原理分子动力学计算构建锂离子扩散系数预测模型

• 批准号: 15J07421
• 负责人: 炭谷 晃史
• 金额: $ 1.22万
• 依托单位: Kyoto University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for JSPS Fellows
• 财政年份: 2015
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2015-04-24 至 2017-03-31
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-15J07421/
• 关键词: リチウムイオン伝導体; 固体電解質; 分子動力学; 機械学習; マテリアルズインフォマティクス; イオン伝導体; 分子動力学法; データマイニング

最終年度である2年目は，初年度で得た知見をもとに新規リチウムイオン伝導体の探索手法の開発を行った．未知物質について安定構造を知ることは第一原理計算を用いたとしても容易とはいえない現状を考慮すると，結晶構造に関する情報を用いずに化学組成に関する情報のみで候補材料を探索する手法を開発することが望ましいといえる．そこで，本研究では近年に物質探索の分野において成果を上げているガウス過程回帰に基づいたベイズ最適化手法（クリギング法）を用いて，効率的に材料探索を行う手法を開発することを目指した．1年目に行った3元または4元系リチウム複合酸化物合計797種に対して行った温度1600 Kでの分子動力学計算から求めたリチウムの拡散係数の対数を目的変数とした．説明変数の組み合わせごとに予測と選択を繰り返し最大の拡散係数を有する物質を発見するまでに要する回数を評価した．構成元素の原子番号，原子量，電気陰性度などの平均および分散を元素に関する情報のみから求まる説明変数として用いた．このような説明変数を用いてクリギング法を行うことによりデータ全体の14%を探索することで最高の拡散係数を有する物質を発見することができた．初年度の研究で今回用いた拡散係数の対数と良い相関を示すことが確認された構成イオンの動径分布関数から導出された構造記述子を含む説明変数を含む説明変数セットと比較しても探索試行回数が27%少ないことが確認され，この元素情報のみを用いた説明変数セットは本研究で用いた説明変数セットのなかで最も少ない探索試行回数で最高の拡散係数を有する物質を発見することが可能であることがわかった．以上の結果から，多様な結晶構造と組成の組み合わせの酸化物を含む物質の集合の中から，分子動力学計算で求めた拡散係数が高い物質を組成に関する情報のみを用いることで効率的に探索することが可能であることが示された．

在第二年也是最后一年，我们根据第一年获得的知识开发了一种新型锂离子导体的搜索方法。考虑到即使使用第一性原理计算也不容易知道未知物质的稳定结构的现状，我们开发了一种仅使用化学成分信息而不使用晶体结构信息来搜索候选材料的方法。这样做。因此，本研究旨在开发一种基于高斯过程回归的贝叶斯优化方法（克里金法）来高效搜索材料的方法，该方法近年来在材料探索领域取得了成果．目标变量是第一年对总共797种三元或四元锂复合氧化物在1600K温度下进行分子动力学计算得到的锂扩散系数的对数。我们对每个解释变量的组合进行重复预测和选择，并评估发现具有最高扩散系数的物质所需的次数。构成元素的原子序数、原子量、电负性等的平均值和方差用作仅根据元素信息确定的解释变量。通过使用这些解释变量执行克里金法，我们能够通过搜索整个数据的 14% 来发现扩散系数最高的物质。即使与包括由构成离子的径向分布函数导出的结构描述符的解释变量组成的解释变量组相比，该解释变量组已被确认与研究第一年使用的扩散系数的对数具有良好的相关性，但证实搜索试验次数减少了 27%，并且仅使用元素信息的这个解释变量集在本研究使用的解释变量集中以最少的搜索试验次数发现了具有最高扩散系数的物质。这是可能的。根据以上结果可知，仅使用组成信息，就可以从含有各种晶体结构和组成组合的氧化物的物质集合中高效地搜索通过分子动力学计算确定的扩散系数高的物质。可能这样做。

项目成果

Machine Learning of Lithium Diffusivity Dataset by Molecular Dynamics Simulations for Inorganic Oxide Crystals

通过无机氧化物晶体的分子动力学模拟进行锂扩散率数据集的机器学习

• 发表时间: 2016
• 期刊: AMTC Letters
• 作者: A. Sumitani;A. Seko;Y. Koyama;and I. Tanaka
• 通讯作者: and I. Tanaka

機械学習による無機固体中のLiイオン拡散係数予測モデルの構築

利用机器学习构建无机固体中锂离子扩散系数的预测模型

• 发表时间: 2015
• 作者: A. Sumitani;A. Seko;Y. Koyama;and I. Tanaka;Megumi Ochi;Megumi Ochi and Marquise Lee;炭谷晃史，世古敦人，小山幸典，田中功
• 通讯作者: 炭谷晃史，世古敦人，小山幸典，田中功