触媒ナノ粒子分散プラズマ反応場による二酸化炭素分解とメタン生成

使用催化剂纳米颗粒分散等离子体反应场分解二氧化碳并生产甲烷

基本信息

批准号：
15J05441
负责人：
都甲将
金额：
$ 1.6万
依托单位：
Kyushu University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2015
资助国家：
日本
起止时间：
2015-04-24 至 2018-03-31
项目状态：
已结题

来源：
https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-15J05441/
关键词：
メタン化プラズマ触媒触媒電極ナノ粒子

项目摘要

本研究では、地上応用として太陽光発電電力の日照変動の影響の緩和、宇宙応用として火星上での燃料生成を念頭に、CO2のCH4化を高効率に行うことを目的としている。そのための手法として、触媒ナノ粒子分散プラズマ反応場によるCO2のCH4化を考案した。平成29年度は、火星圧力(750Pa)下でのメタン生成を行い、次の結果を得た。 (1)メタン生成における活性化エネルギーを従来法の約1/3倍まで低減した。(2)電極に銅を用いることで、CH4収率を大きく向上させた。詳細を以下に述べる。(1)電極をイオン衝撃によって加熱し、電極温度とCH4収率の関係を測定した。すると、CH4収率は電極温度と共に増加することが分かり、ここでアレーニウスプロットより活性化エネルギーを導出した。その時の値は27.5kJ/molであり、これは従来の触媒を用いた方法の約1/3倍にあたる。プラズマによって活性化エネルギーが大きく低減するメカニズムについてはまだはっきりとわからないが、おそらく触媒表面でメタン生成に使われる材料分子が原料ガスであるCO2やH2の活性種であり、必要なエネルギーが減少したものと考えられる。(2)電極に銅を用いると、CH4収率がステンレスを用いた時と比べて約6倍増加した。ただし、この時の活性化エネルギーについてはほぼ変わらず、その値は20 kJ/mol前後であった。これは、メタン生成に使われる材料分子の量が変わっているということを示唆している。銅はH-O結合を切りやすくする効果があり、そのため触媒表面上のH原子量が増加、メタン生成速度の向上につながったものと考えられる。

本研究的目的是将CO2高效转化为CH4，以期在地面应用时减轻太阳能发电波动的影响，在太空应用时在火星上产生燃料。作为实现此目的的方法，我们设计了使用催化剂纳米颗粒分散等离子体反应场将 CO2 转化为 CH4。 2017财年，我们在火星压力（750Pa）下进行了甲烷生产，并获得了以下结果。 (1)产甲烷活化能降低至常规方法的1/3左右。 (2)采用铜作为电极，大大提高了CH4产率。详细内容如下所述。 (1)通过离子轰击加热电极，测量电极温度与CH4产率的关系。结果发现，CH4产率随着电极温度的增加而增加，并且活化能由阿伦尼乌斯图导出。此时的值为27.5 kJ/mol，约为使用传统催化剂方法的1/3倍。等离子体大大降低活化能的机制尚不清楚，但很可能是催化剂表面用于甲烷生产的物质分子是原料气体CO2和H2的活性物种，从而降低了所需的能量。是这样认为的。 (2)当电极使用铜时，CH4产率比使用不锈钢时增加约6倍。但此时的活化能几乎没有变化，其值为20 kJ/mol左右。这表明用于产生甲烷的物质分子的数量正在发生变化。铜具有更容易断裂H-O键的作用，这被认为增加了催化剂表面上H原子的数量，从而提高了甲烷的产生速率。

项目成果

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Methane production for energy storage using low temperature plasma

利用低温等离子体生产甲烷用于储能

DOI：
发表时间：
2017
期刊：
影响因子：
0
作者：
S. Toko;Y. Torigoe;K. Keya;H. Seo;N. Itagaki;K. Koga;and M. Shiratani;都甲将，谷田知史，山本瑛久，古閑一憲，白谷正治;都甲　将;都甲　将;都甲　将;Susumu Toko
通讯作者：
Susumu Toko

ヘリコンプラズマを用いた低温低圧下におけるCO2からのCH4生成

使用螺旋等离子体在低温低压下从 CO2 生成 CH4

DOI：
发表时间：
2016
期刊：
影响因子：
0
作者：
佐々木塁;市地慶;阿部亨;菅沼拓夫;都甲　将
通讯作者：
都甲　将

Hysteresis in volume fraction of clusters incorporated into a-Si:H films deposited by SiH4 plasma chemical vapor deposition

SiH4 等离子体化学气相沉积沉积的 a-Si:H 薄膜中团簇体积分数的滞后现象

DOI：
10.1016/j.surfcoat.2017.01.034
发表时间：
2017
期刊：
Surface and Coating Technology
影响因子：
0
作者：
S. Toko;Y. Torigoe;K. Keya;T. Kojima;H. Seo;N. Itagaki;K. Koga;and M. Shiratani
通讯作者：
and M. Shiratani

Linear and Nonlinear Correlation between Deposition Rate and SiH Emission Intensity in SiH4 Multi-hollow Discharge Plasmas

SiH4 多空心放电等离子体中沉积速率与 SiH 发射强度之间的线性和非线性相关性