複合的その場解析による不均一触媒の微視的反応メカニズムの研究

利用复杂原位分析研究多相催化剂微观反应机理

基本信息

批准号：
14J03360
负责人：
豊島遼
金额：
$ 1.22万
依托单位：
Keio University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2014
资助国家：
日本
起止时间：
2014-04-25 至 2016-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

三元触媒は工場や自動車から排出されるガスに含まれる一酸化炭素(CO)等の有害な化学物質を、無害化する作用を持つ触媒であり、その内部には白金(Pt)、パラジウム(Pd)、ロジウム(Rh)などの白金族金属微粒子が含まれている。従来、固体表面上で進行する化学反応の観測は超高真空条件で行われてきた。一方で実際の触媒が作動する条件は大気圧であり、この圧力環境の違いが触媒作用に影響する可能性が指摘されてきた。私は大気圧に近い環境下で進行するCO酸化反応を観測できる準大気圧光電子分光を用いて、各触媒表面で進行する触媒反応メカニズムの解明に取り組んだ。本研究では、実在の三元触媒に近いと考えられる貴金属粒子における触媒反応に注目した。現実の触媒表面は常に大気に曝されており、酸化が深く進行された状態で存在していると考えられる。そこで、測定には大気圧条件で酸化されたRh微粒子を試料として用いた。酸化物上でどのように反応が進行するのかを検討するため、Rh酸化物に対して準大気圧でCOを暴露し、その反応(還元)過程についてその場観測を行った。結果、Rh酸化物の三次元的な分布やCOとの反応性などの知見を得ることが出来た。大気圧条件での酸化された触媒表面とCOの反応性をその場観測した例はなく、このような情報は実用触媒をデザインする上で有用であると考えられる。さらに、二元合金触媒上での触媒反応について検討した。合金化することで反応性が向上することは古くから知られており、アンサンブル効果と呼ばれているが、その原子レベルでの起源は明らかでない場合が多かった。本研究ではPd-金(Au)合金表面におけるCO酸化反応に注目し、Pd表面での結果と比較することでその起源の解明に取り組んだ。測定の結果、合金化により反応に寄与する表面上の化学種の存在割合が変化し、異なるメカニズムで反応が進行していることが明らかになった。

第三，主要催化剂是一种无害的化学物质（例如一氧化碳（CO）），该化学物质（CO）包含在工厂和汽车上排出的气体，内部，铂（PT）和钯（PT）。若iu酒（RH）。通常，在超高真空条件下对固体表面进行化学反应的观察结果进行了观察。另一方面，激活实际催化剂的条件处于大气压下，并且指出压力环境的差异可能会影响催化剂效应。我使用准压力光电子光谱仪阐明在每个催化表面上进行的催化反应机制，该光谱可以在接近大气压力的环境中观察到CO氧化反应。在这项研究中，我们专注于贵金属颗粒中的催化反应，后者被认为接近实际三重催化剂。真正的催化表面总是暴露于大气中，并认为它存在深层氧化。因此，将在大气压条件下氧化的Rh细颗粒用作样品。为了检查反应如何在氧化物上进展，CO在准高压下暴露于RH氧化物，并观察到反应（还原）过程。结果，我们能够获得诸如R氧化物的三维分布以及与CO的反应性之类的知识。在大气压条件下，没有氧化催化表面和CO的反应性的例子，并且这种信息被认为在设计实用催化剂中有用。此外，我们检查了双合金催化剂上的催化反应。长期以来，已经知道该反应通过合金改善而改善，它被称为合奏效应，但原子水平的起源通常尚不清楚。在这项研究中，我们专注于Pd-gold（AU）合金表面的CO氧化反应，并通过将其与PD表面的结果进行比较来阐明该原点。由于测量结果，表面上有助于通过合金反应的化学物种的比率发生了变化，并且已经揭示了反应正在以不同的机制进行。

项目成果

期刊论文数量（0）

专著数量（0）

科研奖励数量（0）

会议论文数量（0）

专利数量（0）

CO Adsorption and Oxidation on Pd70Au30(111) Alloy Surface Using Ambient-Pressure X-ray Photoelectron Spectroscopy.

使用常压 X 射线光电子能谱研究 Pd70Au30(111) 合金表面的 CO 吸附和氧化。

DOI：
发表时间：
2015
期刊：
影响因子：
0
作者：
真鍋　翔;吉田　耕一;川合　千裕;尾関　宗孝;小谷　泰一;玉木　敬二;R. Toyoshima and H. Kondoh
通讯作者：
R. Toyoshima and H. Kondoh

Formation of the Dense CO Overlayer on Pt(111): An Ambient-Pressure XPS Study

Pt(111) 上致密 CO 覆盖层的形成：常压 XPS 研究

DOI：
发表时间：
2014
期刊：
影响因子：
0
作者：
Ryo Toyoshima;Masaaki Yoshida;Yuji Monya and Hiroshi Kondoh
通讯作者：
Yuji Monya and Hiroshi Kondoh

NAP-XPSを用いたPt(111)上のCO吸着構造の研究

NAP-XPS 研究 Pt(111) 上的 CO 吸附结构

DOI：
发表时间：
2014
期刊：
影响因子：
0
作者：
豊島遼;紋谷祐爾;吉田真明;近藤寛
通讯作者：
近藤寛

A High-Pressure-Induced Dense CO Overlayer on A Pt(111): A Chemical Analysis Using In Situ Near Ambient Pressure XPS

Pt(111) 上的高压诱导致密 CO 覆盖层：使用近环境压力原位 XPS 进行化学分析

DOI：
10.1039/c4cp04318a
发表时间：
2014
期刊：
Physical Chemistry Chemical Physics
影响因子：
3.3
作者：
Ryo Toyoshima;Masaaki Yoshida;Yuji Monya;Kazuma Suzuki;Kenta Amemiya;Kazuhiko Mase;Bongjin Simon Mun and Hiroshi Kondoh
通讯作者：
Bongjin Simon Mun and Hiroshi Kondoh

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