表面プラズモン共鳴とシングルサイト活性種の協奏効果を発現する新規複合型触媒の創成

创造一种新型复合催化剂，表现出表面等离子体共振和单中心活性物种的协同效应

基本信息

批准号：
18J20246
负责人：
吉井丈晴
金额：
$ 1.98万
依托单位：
Osaka University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2018
资助国家：
日本
起止时间：
2018-04-25 至 2021-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

当該研究では、新しいプラズモニックナノ構造触媒の開発を行い、表面プラズモン共鳴による活性向上を最大化することを目的としている。昨年度は、Pdクラスター担持還元型酸化グラフェン(rGO)被覆Auナノロッド触媒を調製し、その構造同定と触媒活性評価を行った。本年度は、rGO層上で触媒活性種の構造制御が可能であることに着目し、触媒の調製と特性評価を行った。Auナノロッド表面上でGOとPd前駆体を同時に水素還元することで、均一な粒子径を有するPdナノ粒子担持rGO被覆Au触媒が得られた。触媒を可視光照射下での直接過酸化水素合成反応に適用すると、暗所下に比べて約7倍生成量が向上した。種々の実験から、Auの表面プラズモン共鳴によって生じた熱電子がrGOを介してPdへと至り、Pd上でのH2活性化を促進していることが分かり、これに起因して反応が加速されたものと考察した。以上の結果を踏まえ、当該研究の最終目的である表面プラズモン共鳴とシングルサイト活性種の協奏効果を発現する複合型触媒の開発を試みた。rGOと同様の層状構造を有する層状カーボンナイトライド(g-C3N4)を用いて触媒調製を行い、シングルサイトCo固定化g-C3N4被覆Auナノロッド触媒を合成し、各種キャラクタリゼーションによりその構造を同定した。触媒を可視光照射下での光触媒的二酸化炭素還元反応に適用すると、シングルサイトCo担持g-C3N4単体に比べて約3倍の活性を示した。Auナノロッドの表面プラズモン共鳴により、周囲のシングルサイトCo担持g-C3N4が活性化されたものと推察された。以上のように、当該年度においてはrGOおよびg-C3N4上で活性種構造制御された触媒系を構築し、それぞれの特長を活かした反応へ応用することができた。これらの結果は、今後のプラズモニックナノ構造触媒の開発に対してその設計指針を提供するものである。

本研究的目的是开发一种新型等离子体纳米结构催化剂，并通过表面等离子体共振最大限度地提高其活性。去年，我们制备了一种钯簇负载的还原氧化石墨烯（rGO）涂覆的金纳米棒催化剂，鉴定了其结构，并评估了其催化活性。今年，我们关注的是可以控制rGO层上催化活性物质的结构，并制备和表征了催化剂。通过在Au纳米棒表面同时氢还原GO和Pd前驱体，得到了粒径均匀的Pd纳米颗粒负载的rGO包覆Au催化剂。当将该催化剂应用于可见光照射下的直接过氧化氢合成反应时，与黑暗条件下相比，产量提高了约七倍。各种实验表明，Au的表面等离子体共振产生的热电子通过rGO到达Pd，并促进Pd上的H2活化，这加速了反应，我认为这是一件好事。基于上述结果，我们试图开发一种表现出表面等离子体共振和单中心活性物种协同效应的复合催化剂，这是本研究的最终目标。采用层状氮化碳（g-C3N4）制备催化剂，其具有类似于rGO的层状结构，合成了单中心Co固定g-C3N4包覆金纳米棒催化剂，并通过各种表征鉴定了其结构.当该催化剂应用于可见光照射下的光催化二氧化碳还原反应时，其活性约为单中心Co负载g-C3N4的三倍。据推测，周围的单点Co负载g-C3N4被Au纳米棒的表面等离子体共振激活。如上所述，在本财年，我们能够在rGO和g-C3N4上构建活性物种结构受控的催化剂体系，并将其应用于利用各自特性的反应。这些结果将为等离子体纳米结构催化剂的未来发展提供设计指南。

项目成果

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专利数量（0）

Pdクラスター担持カーボン被覆Auナノロッド触媒の調製と表面プラズモン共鳴を利用した鈴木宮浦カップリング反応における活性向上

Pd簇负载碳包覆Au纳米棒催化剂的制备及表面等离子体共振提高Suzuki-Miyaura偶联反应的活性

DOI：
发表时间：
2018
期刊：
影响因子：
0
作者：
吉井丈晴;桑原泰隆;森浩亮;山下弘巳
通讯作者：
山下弘巳

Engineering of Surface Environment of Pd Nanoparticle Catalysts on Carbon Support with Pyrene-Thiol Ligands for Semihydrogenation of Alkynes

芘-硫醇配体碳载体上钯纳米粒子催化剂表面环境工程用于炔烃半加氢

DOI：
10.1021/acsami.9b12470
发表时间：
2019
期刊：
影响因子：
9.5
作者：
Yoshii Takeharu;Umemoto Daiki;Kuwahara Yasutaka;Mori Kohsuke;Yamashita Hiromi
通讯作者：
Yamashita Hiromi

Development of Size-controlled Co Catalysts from Single-site to Nanoparticles on Carbon Supports

碳载体上从单中心到纳米颗粒的尺寸控制钴催化剂的开发