超高強度ダブルネットワークゲルの化学種多様化と人工軟骨としての応用

超高强度双网络凝胶化学种类多样化及其在人工软骨中的应用

基本信息

批准号：
12F02340
负责人：
グン剣萍
金额：
$ 1.47万
依托单位：
Hokkaido University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2012
资助国家：
日本
起止时间：
2012-04-01 至 2015-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

本研究では「犠牲結合原理」を元に設計された、＋と－のモノマーをランダム共重合させることで得られる高強度両性イオン性ゲル（PAゲル）について、その強度の改良、高強度化メカニズム解明、および生体材料としての応用を目指した。昨年度は（共重合ではなく）ポリカチオン存在下でポリアニオンを重合するという方法で、同様の強靭性を有するポリイオンコンプレックスゲル(PICゲル)が得られた。PICゲルは、熱を掛ける、または塩を添加することにより容易にゾル-ゲル転移を起こすことが分かっており、加工性・成型性に優れる素材として有用である。そこで本年度は、PICゲルの詳細な物性、および加工法を研究した。PICゲルは、PAゲルと比べて極めて高い弾性率を示した。弾性率はイオンコンプレックスの状態と関連していると考えられ、イオン基の配列が整っていることにより強いイオン架橋が形成されることが主因と考えられる。このような強いイオン架橋を破壊するには大きなエネルギーを必要とするため、本ゲルの破壊靱性は11.8kJ/m^2にも達した。これは報告されているゲルの破壊エネルギーとしては最大のクラスに属する。本ゲルはタンパク質吸着を示さず、生体適合性が高いことも示唆された。さらに、PAゲルと同様に、ゲルを切断して再接合させることにより亀裂が消失する、自己修復性も示した。このような優れた特性は、再形成させたPICゲルでも変わらなかった。再形成法を応用して、PICゲルを濃厚塩化ナトリウム溶液に溶解させた後、純水中に糸状に押し出すことにより、PICゲル繊維が得られた。同様に、溶液を薄く基板にコートし、純水に浸すことによってゲル薄膜を、溶液を純水に滴下することによってゲルカプセルを得ることが出来た。以上のことから、今回開発したPICゲルは強度・加工性・生体適合性を併せ持つ、特に医療面で将来有望な材料であることが示唆された。

在本研究中，我们将提高基于“牺牲键原理”设计的+和-单体无规共聚获得的高强度两性离子凝胶（PA凝胶）的强度，并解释其高强度背后的机理。目的是阐明这一点并将其用作生物材料。去年，通过在聚阳离子存在下聚合聚阴离子（而不是共聚）获得了具有类似韧性的聚离子复合凝胶（PIC凝胶）。众所周知，PIC 凝胶通过加热或添加盐即可轻松发生溶胶-凝胶转变，使其成为具有优异加工性和成型性的材料。因此，今年我们对PIC凝胶的详细物理性质和加工方法进行了研究。与 PA 凝胶相比，PIC 凝胶表现出极高的弹性模量。弹性模量被认为与离子配合物的状态有关，其主要原因被认为是由于排列良好的离子基团形成了强离子交联。由于破坏如此强的离子交联需要大量的能量，因此该凝胶的断裂韧性达到了11.8kJ/m^2。这属于已报道的最大一类凝胶断裂能。该凝胶没有表现出蛋白质吸附，表明它具有高度的生物相容性。此外，与 PA 凝胶一样，它还表现出自修复特性，通过切割和重新连接凝胶，裂缝就会消失。即使在重新形成的 PIC 凝胶中，这些优异的性能也保持不变。采用重构法，将PIC凝胶溶解在浓氯化钠溶液中，然后在纯水中挤出成丝，得到PIC凝胶纤维。类似地，通过将该溶液薄薄地涂覆在基材上并将其浸入纯水中，可以获得凝胶薄膜，并且通过将溶液滴入纯水中，可以获得凝胶胶囊。上述结果表明，新开发的PIC凝胶具有强度、可加工性和生物相容性，是未来有前途的材料，特别是在医学领域。