チタニアナノチューブの光機能特性を相乗したビタミンB12ハイブリッド触媒の創製

创建维生素 B12 混合催化剂，可协同二氧化钛纳米管的光功能特性

基本信息

批准号：
09J02310
负责人：
田原圭志朗
金额：
$ 1.28万
依托单位：
Kyushu University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2009
资助国家：
日本
起止时间：
2009 至 2011
项目状态：
已结题

项目摘要

天然のB_<12>依存性酵素は、官能基転位反応・メチル基転移反応・脱ハロゲン化反応など様々な物質変換反応を触媒することが知られている。本申請研究では、酵素そのものを用いるのではなく、活性中心モデル錯体と人工の代替材料を組み合わせることで、環境調和型バイオインスパイアードシステムを構築することを研究の目的としている。前年度までの研究で、バイオインスパイアードシステムの一つとして、ビタミンB12、多分岐高分子担体、酸化チタン光触媒からなる複合システムを構築し、紫外線を駆動力とする有機ハロゲン化物の効率的脱ハロゲン化および二量化選択性の向上を達成した。また、新たなバイオインスパイアードシステムの一つとして、ビタミンB12と有機色素増感剤(ローズベンガル)からなる可視光駆動型物質変換システムの構築を試みていた。本年度は、可視光駆動型物質変換システムを有機ラジカル反応等の有機合成反応へ適用することを検討した。今回、基質として活性化されていないアルキルハライドを用い、アシル基の1,2-転位反応に伴う選択的環拡大反応を行うことに成功した。本反応は複雑な骨格を有する天然物や生理活性化合物の合成に重要であり、本研究ではこれを貴金属フリーかつ可視光駆動型のプロセスで達成した点で非常に意義が大きい。また、基質として活性化されていないアルキルハライドを用い、オレフィンへのラジカル付加反応を行い、炭素-炭素結合の生成反応に成功した。以上、本年度では、可視光駆動型物質変換システムを有機合成反応へ適用することに成功し、本申請研究の実施計画を完遂し、環境調和型バイオインスパイアードシステムを構築するという目的を達成した。本研究は、生体模倣にとどまらず、それを凌駕する機能を目指すバイオインスパイアード化学の潮流と符合するものであり、本研究で得られた知見は、酵素や生体系を範とした触媒系構築に当たって有用な指針を与えるものである。

众所周知，天然B_ <12>依赖性酶可以催化各种材料转化反应，例如功能组换位反应，甲基群置反应和去alogenation反应。该应用程序研究的目的是通过将活动中心模型复合物与人工替代材料相结合而不是使用酶本身来构建环境和谐的生物启发系统。研究直到上一年一直进行，以构建一个复杂的系统，该系统由Vitamin B12（一种多支球菌的聚合物载体和氧化钛光催化剂）组成，作为生物启发的系统之一，可实现有效的脱脂性并提高了紫外线驱动的有机卤化物的二聚体选择性。此外，作为新型生物启发的系统之一，他们试图构建一个可见的轻度驱动物质转换系统，该系统由维生素B12和有机染料敏感剂（Rose Bengal）组成。今年，我们讨论了将可见的光驱动材料转化系统应用于有机综合反应（例如有机根本反应）。在本文中，我们成功地进行了选择性环膨胀反应，并使用未活化的烷基卤化物作为底物，并伴随着酰基的1,2呈现反应。该反应对于与复杂骨骼的天然产物和生物活性化合物的合成非常重要，这项研究极为重要，因为它是通过无珍贵金属和可见的轻度驱动过程实现的。此外，将未激活的卤化物用作底物，并向烯烃进行了根治性添加反应，从而导致成功的碳碳键形成反应。今年，我们成功地将可见的轻驱动材料转换系统应用于有机合成反应，完成了本应用研究的实施计划，并实现了创建环境和谐的生物启发系统的目标。这项研究与生物启发的化学趋势相匹配，该化学趋势旨在超越生物元素的功能，而在本研究中获得的发现为构建从酶和生物系统范围的催化系统提供了有用的指南。

项目成果

期刊论文数量（0）

专著数量（0）

科研奖励数量（0）

会议论文数量（0）

专利数量（0）

Visible-Light-Driven Reductive Dehalogenation Mediated by Vitamin B_12 Rose Bengal System

维生素 B_12 Rose Bengal 系统介导的可见光驱动还原脱卤

DOI：
发表时间：
2010
期刊：
影响因子：
0
作者：
Keishiro Tahara;et al;田原圭志朗・嶌越恒・阿部正明・田中章博・久枝良雄;田原圭志朗・久枝良雄
通讯作者：
田原圭志朗・久枝良雄

Synthesis, characterization and catalytic function of a B12-hyperbranched polymer

DOI：
10.1039/b923924c
发表时间：
2010-01-01
期刊：
DALTON TRANSACTIONS
影响因子：
4
作者：
Tahara, Keishiro;Shimakoshi, Hisashi;Hisaeda, Yoshio
通讯作者：
Hisaeda, Yoshio

有機色素増感剤を用いたビタミンB12触媒システムの構築

利用有机染料敏化剂构建维生素B12催化剂体系

DOI：
发表时间：
2010
期刊：
影响因子：
0
作者：
Keishiro Tahara;et al;田原圭志朗・嶌越恒・阿部正明・田中章博・久枝良雄;田原圭志朗・久枝良雄;田原圭志朗・嶌越恒・阿部正明・田中章博・久枝良雄
通讯作者：
田原圭志朗・嶌越恒・阿部正明・田中章博・久枝良雄

A New B_<12> Catalytic System Using Organic Polymeric Scaffold

使用有机聚合物支架的新型B_<12>催化体系

DOI：
发表时间：
2009
期刊：
影响因子：
0
作者：
Keishiro Tahara;et al;田原圭志朗・嶌越恒・阿部正明・田中章博・久枝良雄;田原圭志朗・久枝良雄;田原圭志朗・嶌越恒・阿部正明・田中章博・久枝良雄;田原圭志朗・嶌越恒・阿部正明・田中章博・久枝良雄;田原圭志朗・嶌越恒・久枝良雄
通讯作者：
田原圭志朗・嶌越恒・久枝良雄

コリノイド集積ナノ触媒の機能特性

类咕啉集成纳米催化剂的功能特性

DOI：
发表时间：
2009
期刊：
影响因子：
0
作者：
Keishiro Tahara;et al;田原圭志朗・嶌越恒・阿部正明・田中章博・久枝良雄;田原圭志朗・久枝良雄;田原圭志朗・嶌越恒・阿部正明・田中章博・久枝良雄;田原圭志朗・嶌越恒・阿部正明・田中章博・久枝良雄;田原圭志朗・嶌越恒・久枝良雄;田原圭志朗・嶌越恒・阿部正明・田中章博・久枝良雄
通讯作者：
田原圭志朗・嶌越恒・阿部正明・田中章博・久枝良雄

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