Development of functional polyoxometalate-based catalysts for symbioses with nature

开发与自然共生的功能性多金属氧酸盐催化剂

• 批准号: 20750121
• 负责人: KATO Chika
• 金额: $ 2.91万
• 依托单位: Shizuoka University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Young Scientists (B)
• 财政年份: 2008
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2008 至 2009
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-20750121/
• 关键词: ポリオキソメタレート; レニウ; 可視光応答型光触媒; 水素発生; 水; 酸化チタン; レニウム; 塩化セシウム; テトラクロロ白金(II)カリウム; ジルコニウム; ハフニウム; アルミニウム; 単結晶X線構造解析; 酸化触媒

Molecular hydrogen is known to be a clean-burning fuel free of CO_2 emissions; it is considered a promising candidate to mitigate the current energy problems. The development of efficient photocatalysts for hydrogen production from water has attracted much attention in the fields of solar light energy utilization and storage. In this work, we synthesized Dawson- and Keggin-type dirhenium(V)-containing polyoxometalates [O{Re^V(OH)(α_2-P_2W_<17>O_<61>)}_2]^<14-> (1) and [PW_<11>Re^VO_<40>]^<4-> (2). The potassium salt of 1 K_<14>[O{Re^V(OH)(α_2-P_2W_<17>O_<61>)}_2]・21H_2O (K-1) and the dimethylammonium salt of 2 [Me_2NH_2]_4[PW_<11>Re^VO_<40>] (Me_2NH_2-2) were obtained as analytically pure homogeneous black-purple crystals by reacting mono-lacunary Dawson- and Keggin-type polyoxotungstate with [Re^<IV>Cl_6]^<2-> in water, followed by crystallization from HCl-acidic solution and acetone, respectively. Furthermore, K-1 and Me_2NH_2-2 were supported onto anatase TiO_2 surface by the precipitation methods using CsCl and Pt(NH_3)_4Cl_2. With these materials, hydrogen evolution from water in the presence of EDTA・2Na (ethylenediamine tetraacetic acid disodium salt) under visible light irradiation (〓400nm) was achieved.

分子氢被认为是一种不排放CO_2的清洁燃烧燃料，被认为是缓解当前能源问题的有希望的候选者，用于水制氢的高效光催化剂的开发引起了太阳能领域的广泛关注。在这项工作中，我们合成了 Dawson 型和 Keggin 型含二铼（V）的多金属氧酸盐。 [O{Re^V(OH)(α_2-P_2W_<17>O_<61>)}_2]^<14-> (1) 和 [PW_<11>Re^VO_<40>]^<4-> (2). 1的钾盐K_<14>[O{Re^V(OH)(α_2-P_2W_<17>O_<61>)}_2]·21H_2O(K-1)和2[Me_2NH_2]_4[PW_<11>的二甲基铵盐Re^VO_<40>](Me_2NH_2-2)通过反应获得分析纯均匀黑紫色晶体单空位的Dawson型和Keggin型多钨酸盐与[Re^<IV>Cl_6]^<2->在水中，然后分别从HCl-酸性溶液和丙酮中结晶此外，分别得到K-1和Me_2NH_2-2。通过使用 CsCl 和 Pt(NH_3)_4Cl_2 的沉淀方法将其负载到锐钛矿型 TiO_2 表面上，在有水存在的情况下从水中析出氢气。实现了可见光照射（〓400nm）下的EDTA·2Na（乙二胺四乙酸二钠盐）。

项目成果

ケギン型レニウム(V)一置換ポリオキソメタレートを光増感剤としたTiO2ベース触媒による可視光照射下での水からの水素発生

使用 Keggin 型铼 (V) 单取代多金属氧酸盐作为光敏剂，在可见光照射下使用 TiO2 基催化剂从水中产生氢气

• 发表时间: 2009
• 作者: 原和暢;遠藤美穂;加藤知香
• 通讯作者: 加藤知香

ケギン型レニウム三置換ポリオキソメタレートの合成

Keggin 型铼三取代多金属氧酸盐的合成

• 发表时间: 2009
• 作者: 遠藤美穂;加藤知香
• 通讯作者: 加藤知香

ケギン型およびドーソン型レニウム(V)一置換ポリオキソメタレートを触媒とした可視光照射下での水からの水素発生

使用 Keggin 型和 Dawson 型单取代多金属氧酸盐作为催化剂在可见光照射下从水中制氢

• 发表时间: 2008
• 作者: 原和暢;加藤知香
• 通讯作者: 加藤知香

シスプラチンを出発錯体としたケギン型白金(II)含有ポリオキソメタレートの合成条件の検討

以顺铂为起始配合物研究 Keggin 型含铂 (II) 多金属氧酸盐的合成条件

• 发表时间: 2009
• 作者: 加藤昌央;加藤知香
• 通讯作者: 加藤知香

ドーソン型およびケギン型レニウム(V)一置換ポリオキソメタレート白金塩による可視光応答型酸化チタン触媒材料の調製と水からの水素発生

Dawson型和Keggin型铼(V)单取代多金属氧酸铂盐制备可见光响应型二氧化钛催化剂材料及水制氢

• 发表时间: 2010
• 作者: 加藤昌央;原和暢;天野日出邦;加藤知香
• 通讯作者: 加藤知香