固体表面上における水分子の吸着状態および反応に関する分子レベル解析

水分子在固体表面的吸附状态和反应的分子水平分析

基本信息

批准号：
08J08759
负责人：
本林健太
金额：
$ 1.15万
依托单位：
The University of Tokyo
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2008
资助国家：
日本
起止时间：
2008 至 2010
项目状态：
已结题

项目摘要

アクションスペクトルは、表面に吸着した分子の振動を単一分子レベルの空間分解能で検出する走査トンネル顕微鏡(STM)を用いた実験手法である(STM-AS)。昨年度・一昨年度はこの実験結果の定量的な解析手法を開発し、振動エネルギーの精度良い決定を可能にした。今年度は、本解析手法をまとめた論文をPhysical Review Lettersに掲載することができた。そして今年度、Pt(111)及びPd(111)上の水分子に関して、モノマー及びダイマーのSTM-ASの測定が完了した。Pt(111)とPd(111)は格子定数やdバンド占有率など良く似た性質を持つ。吸着水分子のSTM-ASも似た傾向を示すが、モノマーに関しては振動ピークの強度に違いがあり、ダイマーに関しては振動エネルギーの変化が観測された。ただし原因は調査中である。元々の研究目的であるPt(111)上における水ダイマーの高速な拡散のメカニズム解明は、実験で再現しなかったために断念した。また、本解析手法を応用し、Ni(110)上のFormate分子のホッピング、及びCu(211)上のPropene分子の回転・ホッピングのSTM-ASの定量解析を行った。その結果、この解析手法を用いることで、重なった二つのピークを見分け、それぞれの振動エネルギーを決定できることがわかった。また、従来経験的に決定したものとは異なる値の振動エネルギーが求められた。これにより振動モードの帰属が変わるのであるが、我々の決定した振動モードのほうが、STM-ASの選択則の傾向や理論と照らし合わせて妥当であった。つまり、本解析手法によって、STM-ASは振動エネルギーや振動モードを正しく決定できるようになり、単一分子の振動分光手法として確立されたと言える。

动作光谱是使用扫描隧道显微镜（STM）的实验技术，该技术检测在单个分子水平（STM-AS）上以空间分辨率在表面上吸附的分子的振动。去年和前一年，我们为这些实验的结果开发了一种定量分析方法，从而可以准确确定振动能。今年，我们能够在物理审查信中发表汇总此分析方法的论文。今年，PT（111）和PD（111）上的水分子的单体和二聚体的STM-AS测量已完成。 PT（111）和PD（111）具有非常相似的特性，例如晶格常数和D波段占用率。吸附水分子的STM-AS也表现出相似的趋势，但是单体的振动峰强度有所不同，并且观察到二聚体的振动能的变化。但是，原因正在调查中。研究水二聚体在PT上快速扩散机理的最初研究目的被放弃了，因为它在实验中没有再现。此外，使用这种分析方法，进行了对Ni（110）上甲酸分子跳的STM-AS的定量分析，并进行了Cu上的丙烯分子的旋转和跳跃（211）。结果，发现通过使用此分析方法，可以区分两个重叠峰，并可以确定每个分析峰。此外，确定与先前经验确定的值不同的值的振动能。这改变了振动模式的归因，但是与STM-AS选择规则的趋势和理论相比，我们认为的振动模式更合适。换句话说，这种分析方法允许STM-AS正确确定振动能和振动模式，并且可以说是作为单个分子振动光谱法确定的。