固体表面上における水分子の吸着状態および反応に関する分子レベル解析

水分子在固体表面的吸附状态和反应的分子水平分析

基本信息

批准号：
08J08759
负责人：
本林健太
金额：
$ 1.15万
依托单位：
The University of Tokyo
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2008
资助国家：
日本
起止时间：
2008 至 2010
项目状态：
已结题

项目摘要

アクションスペクトルは、表面に吸着した分子の振動を単一分子レベルの空間分解能で検出する走査トンネル顕微鏡(STM)を用いた実験手法である(STM-AS)。昨年度・一昨年度はこの実験結果の定量的な解析手法を開発し、振動エネルギーの精度良い決定を可能にした。今年度は、本解析手法をまとめた論文をPhysical Review Lettersに掲載することができた。そして今年度、Pt(111)及びPd(111)上の水分子に関して、モノマー及びダイマーのSTM-ASの測定が完了した。Pt(111)とPd(111)は格子定数やdバンド占有率など良く似た性質を持つ。吸着水分子のSTM-ASも似た傾向を示すが、モノマーに関しては振動ピークの強度に違いがあり、ダイマーに関しては振動エネルギーの変化が観測された。ただし原因は調査中である。元々の研究目的であるPt(111)上における水ダイマーの高速な拡散のメカニズム解明は、実験で再現しなかったために断念した。また、本解析手法を応用し、Ni(110)上のFormate分子のホッピング、及びCu(211)上のPropene分子の回転・ホッピングのSTM-ASの定量解析を行った。その結果、この解析手法を用いることで、重なった二つのピークを見分け、それぞれの振動エネルギーを決定できることがわかった。また、従来経験的に決定したものとは異なる値の振動エネルギーが求められた。これにより振動モードの帰属が変わるのであるが、我々の決定した振動モードのほうが、STM-ASの選択則の傾向や理論と照らし合わせて妥当であった。つまり、本解析手法によって、STM-ASは振動エネルギーや振動モードを正しく決定できるようになり、単一分子の振動分光手法として確立されたと言える。

作用光谱是一种使用扫描隧道显微镜 (STM) 的实验方法，以单分子 (STM-AS) 的空间分辨率检测吸附在表面上的分子的振动。去年和前年，我们开发了实验结果的定量分析方法，使得准确测定振动能量成为可能。今年，我们在《物理评论快报》上发表了一篇总结这种分析方法的论文。今年，我们完成了 Pt(111) 和 Pd(111) 上水分子单体和二聚体的 STM-AS 测量。 Pt(111) 和 Pd(111) 具有非常相似的特性，例如晶格常数和 d 带占用率。吸附水分子的STM-AS显示出类似的趋势，但单体的振动峰强度存在差异，并且观察到二聚体的振动能量的变化。不过，原因正在调查中。阐明水二聚体在 Pt(111) 上快速扩散机制的最初研究目标因无法在实验中重现而被放弃。此外，通过应用该分析方法，我们对Ni(110)上甲酸分子的跳跃和Cu(211)上丙烯分子的旋转/跳跃进行了定量STM-AS分析。结果表明，通过使用这种分析方法，可以区分两个重叠的峰并确定每个峰的振动能量。另外，确定了与传统上凭经验确定的振动能量值不同的振动能量值。这改变了振动模式的归属，但根据STM-AS选择规则的趋势和理论，我们确定的振动模式更合适。换句话说，这种分析方法使STM-AS准确测定振动能量和振动模式成为可能，可以说STM-AS已被确立为单分子振动光谱方法。