パノスコピック形態制御による新型実用高効率光触媒の開発および環境浄化への応用

全景形控新型实用高效光催化剂的研制及其在环境净化中的应用

基本信息

批准号：
08J07574
负责人：
張沛霖
金额：
$ 1.15万
依托单位：
Tohoku University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2008
资助国家：
日本
起止时间：
2008 至 2010
项目状态：
已结题

项目摘要

マイクロ波水熱法による窒素ドープ酸化チタン(TiO_<2-x>N_y)の合成および窒素ドープ酸化チタンとアタパルジャイト(粘土)の複合効果について検討した。高い加熱効率を持ち、反応時間と消費エネルギーの削減ができ、環境に優しいマイクロ波水熱法を用いて、TiO_<2-x>N_yを調製した。塩化チタン(TiCl_3)とヘキサンメチレンテトラアミン(HMT)を出発原料として用い、TiO_<2-x>N_yを合成し、光触媒特性に及ぼす反応条件の影響を調べた。その結果、反応に用いるHMTの量が生成物の結晶構造に大きな影響を与えることを見出し、反応条件を制御することにより、アナターゼ、ルチル、ブルッカイト等の異なる結晶構造を持つTiO_<2-x>N_yの選択合成が可能であることを示した。また、反応溶媒を水からエタノールに切り替えると、10nmぐらいのロッド状粒子や、直径約550nmの球状粒子の合成も可能であった。合成されたサンプルは高い比表面積を持ち、優れたDeNO_x活性を示した。得られた試料のうち、ルチルとアナターゼの混合相のTiO_<2-x>N_yが一番高い光触媒活性を示したが、これは異なる結晶相の粒子間の電子移動による電子-正孔の再結合抑制効果と考えられる。TiO_<2-x>N_yとアタパルジャイト(attapulgite)の複合化は水熱法、水中混合法、と乾式乳鉢混合法で試みた。水熱法では、attapulgite粉末をTiCl_3とHMTの混合溶液に分散させた後、水熱反応を行った。一方、水中混合法と乾式乳鉢混合法では、予め合成したTiO_<2-x>N_y粉末とattapulgiteとを混合した。SEMおよびTEM観察の結果により、いずれの手法で得られたサンプルでも、TiO_<2-x>N_yナノ粒子が針状attapulgite粒子上によく分散していることが確認された。Attapulgiteに僅か10wt.%のTiO_<2-x>N_yを添加することにより、光触媒活性が大幅に上昇し、更に25wt.%まで増やすと、単独のTiO_<2-x>N_yに匹敵する高いDeNO_x活性を示した。これは、attapulgiteの高い吸着能とTiO_<2-x>N_yのナノ粒子の高分散性に起因すると考えられる。アタパルジャイトは非常に安価で、既に建築材料として使用されており、TiO_<2-x>N_yとの複合化により、安価で優れた可視光応答光触媒活性を持つ材料として利用できると考えられる。

研究了微波水热法合成氮掺杂二氧化钛(TiO_<2-x>N_y)以及氮掺杂二氧化钛与凹凸棒土(粘土)的联合作用。采用微波水热法制备TiO_<2-x>N_y，加热效率高，减少反应时间和能耗，且环境友好。以氯化钛(TiCl_3)和六亚甲基四胺(HMT)为原料合成TiO_<2-x>N_y,并考察反应条件对光催化性能的影响。结果我们发现反应中HMT的用量对产物的晶体结构影响较大，通过控制反应条件，可以生产锐钛矿等不同晶体结构的TiO_<2-x> 、金红石和板钛矿表明，N_y 的选择性合成是可能的。此外，通过将反应溶剂从水切换为乙醇，可以合成直径约10nm的棒状颗粒和直径约550nm的球形颗粒。合成的样品具有高比表面积并表现出优异的DeNO_x活性。在获得的样品中，具有金红石和锐钛矿混合相的TiO_<2-x>N_y表现出最高的光催化活性，但这被认为是由于不同晶相颗粒之间的电子转移导致的电子空穴再生。是一种结合抑制作用。采用水热法、水下搅拌法、干砂浆搅拌法尝试了TiO_<2-x>N_y与凹凸棒石的复合。水热法是将凹凸棒石粉末分散在TiCl_3和HMT的混合溶液中，然后进行水热反应。另一方面，在水下混合法和干砂浆混合法中，将预合成的TiO_2-xN_y粉末和凹凸棒土混合。 SEM和TEM观察结果表明，两种方法获得的样品中TiO_2-xN_y纳米颗粒均良好分散在针状凹凸棒石颗粒上。仅在凹凸棒石中添加10wt.%的TiO_<2-x>N_y就显着提高了光催化活性，并且进一步将其增加至25wt.%导致了与单独的TiO_<2-x>N_y相当的高DeNO_x表现出活性。这可归因于凹凸棒土的高吸附能力和TiO_<2-x>N_y纳米颗粒的高分散性。凹凸棒土非常便宜并且已经被用作建筑材料，并且通过将其与TiO_<2-x>N_y组合，人们认为它可以用作廉价且具有优异的可见光响应光催化活性的材料。