液体窒素温度を越える高温で四極子秩序転移を示すイッテルビウム炭化物の研究

碳化镱在超过液氮温度的高温下显示四极级转变的研究

基本信息

批准号：
18684019
负责人：
小坂昌史
金额：
$ 17.39万
依托单位：
Saitama University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Young Scientists (A)
财政年份：
2006
资助国家：
日本
起止时间：
2006 至 2008
项目状态：
已结题

项目摘要

申請者は希土類炭化物YbAl_3C_3において、液体窒素温度を越える80Kで反強四極子秩序と考えられる相転移を報告している。四極子秩序は化合物を構成する希土類元素のf電子軌道が整列する現象であり、スピン・電荷に継ぐ第3の秩序として近年注目されているが、隠れた秩序とも呼ばれ特定が難しい。本年度は作成に成功した単結晶を用いて、四極子秩序を現時点で唯一実験的に観測可能な手法とされる共鳴X線散乱実験を行った。実験では反強四極子秩序に伴う明らかな共鳴現象を残念ながら捉えることはできなかったが、相転移温度以下で僅かな原子変移が原因である超格子反射を発見することができた。観測された超格子反射強度は六方晶で反強四極子秩序が生じていることが確定しているUPd_3のそれと同程度であり、今後群論的考察により四極子の秩序パターンを検討できる情報を得ることに成功した。さらに画期的な進展は大きな磁気相互作用の存在にもかかわらず、極低温まで磁気秩序が観測されなかった原因が低温でのYbのスピン二量体化によることを実験的に明らかにしたことである。昨年度に中性子非弾性散乱実験より明らかにした低エネルギー磁気励起の存在は二量体化によるスピン一重項と三重項のスピンギャップがその起源であり、今年度行った分解能を上げた実験で励起状態が三重項である直接的な証拠を捉えた。この低エネルギー磁気励起構造はフラストレーションを含んだ2次元d電子系物質の実験結果と酷似している。希土類金属間化合物において基底状態にスピン二量体化を実現する物質は初めてのケースであり、大きな成果と考える。多くの希土類化合物では磁気秩序化によって電子系のエネルギーを下げるが、YbAl_3C_3はYbの2次元三角格子によるフラストレーションにより磁気秩序が抑制されており、フラストレーションがYbAl_3C_3のスピン二量体化現象に重要な役割を果たしていることを明らかにできた。

申请人报道了稀土碳化物YbAl_3C_3在80K时发生相变，该相变超过了液氮温度，被认为是反强四极有序。四极有序是构成化合物的稀土元素的f电子轨道排列的现象，最近作为自旋和电荷之后的第三有序而受到关注，但也被称为隐藏有序，难以识别。今年，我们利用成功制作的单晶进行了共振X射线散射实验，这是目前唯一可以进行四极有序实验观察的方法。不幸的是，我们在实验中无法检测到与反强四极有序相关的明显共振现象，但我们能够发现相变温度以下由轻微原子位移引起的超晶格反射。观测到的超晶格反射强度与六方晶格的UPd_3相当，已被证实具有反强四极有序性，我们将获得使我们能够在未来从群论角度研究四极有序模式的信息。这是非常成功的。进一步的突破是实验发现，尽管存在大的磁相互作用，但在极低的温度下没有观察到磁序的原因是Yb在低温下的自旋二聚化。去年通过非弹性中子散射实验揭示了低能磁激发的存在，源于自旋单线态和三线态之间由于二聚化而产生的自旋间隙，获得了三线态的直接证据。这种低能磁激发结构与受挫二维 d 电子材料的实验结果非常相似。这是稀土金属间化合物首次在基态下实现自旋二聚，被认为是一项重大成就。在许多稀土化合物中，电子系统的能量通过磁有序性而降低，但在YbAl_3C_3中，由于Yb的二维三角晶格，磁有序性受到挫败的抑制，而挫败对于Yb的自旋二聚现象很重要。很明显，YbAl_3C_3 发挥着重要作用。