鉛系ペロブスカイト酸化物における相転移のフォノンダイナミクス

铅基钙钛矿氧化物相变的声子动力学

基本信息

批准号：
07J01404
负责人：
塚田真也
金额：
$ 1.73万
依托单位：
Shimane University (2009)University of Tsukuba (2007-2008)
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2007
资助国家：
日本
起止时间：
2007 至 2009
项目状态：
已结题

项目摘要

平成21年度は、3年間の研究実施機関の3年目にあたり、1年目・2年目で行った鉛系ペロブスカイト酸化物を「不規則性を有する強誘電体」として捉え、一般化を行うために、不規則性を有する強誘電体の1つであるフッ化カリウムを添加したチタン酸バリウム(Ba_<088>K_<0.12>TiO_<2.88>F_<0.12>:KF-BT/0.12)の相転移機構をブリルアン散乱測定より調べた。その結果、次の2点が明らかになった。1.不規則性がある場合における、音響フォノンと分極緩和の関係音響フォノンからの光散乱(ブリルアン散乱)を温度変化させて調べ、相転移温度付近に現れるフォノンの異常を観測した。不規則性が存在するKF-BT/0.12やリラクサー強誘電体の場合、通常の強誘電体と比べて、広い温度領域で相転移に伴う音響フォノンの異常が現れることが分かった。そして、不規則な部分であるポーラーナノリージョン内の低い対称性を考慮し、揺動散逸定理を基に、音響フォノンの温度依存性から緩和時間を計算する式を導いた。2.リラクサー強誘電体とKF-BT/0.12(鉛を含まない不規則性を有する強誘電体)の違い本実験結果の中で観られた顕著な差は、緩和時間と音響フォノンの温度依存性である。このKF-BT/0.12で観られた緩和時間と音響フォノンの温度依存性は、「強誘電性相転移の秩序変数である分極の揺らぎが相転移温度に向かって発散していく」という従来の知見に矛盾しない。一方、リラクサー強誘電体の場合は、「分極揺らぎの成長が相転移を迎える前に抑制きれ始めて、相転移温度で分極揺らぎが発散しきらない」ということが分かった。これは、「不規則性を形成する要因がペロブスカイト構造のAサイトであるかBサイトかということに大きく関係する」と昨年度に行った放射光粉末回折実験から予想している。

2009年度是三年研究计划的第三年，第一年和第二年研究的铅基钙钛矿氧化物将被概括为“具有不规则性的铁电材料”，因此，具有不规则性的铁电材料。通过布里渊散射测量研究了一种掺杂氟化钾的钛酸钡（Ba_<088>K_<0.12>TiO_<2.88>F_<0.12>:KF-BT/0.12）的相变机理。结果，以下两点变得清晰。 1. 不规则情况下声子与偏振弛豫的关系通过改变温度来研究声子的光散射（布里渊散射），观察到相变温度附近出现的声子的异常。在具有不规则性的KF-BT/0.12和弛豫铁电体的情况下，发现与相变相关的声声子异常出现在比正常铁电体更宽的温度范围内。考虑到不规则极性纳米区域内的低对称性，我们根据涨落耗散定理推导了声学声子的温度依赖性计算弛豫时间的公式。 2.弛豫铁电材料与KF-BT/0.12（具有不规则性且不含铅的铁电材料）之间的差异本实验结果中观察到的显着差异是声声子的弛豫时间和温度依赖性。在 KF-BT/0.12 中观察到的弛豫时间和声声子的温度依赖性基于传统理论，即“极化波动是铁电相变中的有序变量，向相变温度发散”。 ”与调查结果一致。另一方面，在弛豫铁电体的情况下，人们发现“在相变发生之前，极化波动的增长开始受到抑制，并且极化波动在相变温度下不会完全发散。”根据去年进行的同步辐射粉末衍射实验，我们预测这“很大程度上与形成无序的因素是钙钛矿结构的A位还是B位有关”。