構造指向剤の複合化による新規構造ゼオライトの開発

结合结构导向剂开发新型结构沸石

• 批准号: 17686070
• 负责人: 山本 勝俊
• 金额: $ 18.97万
• 依托单位: The University of Kitakyushu (2007)Tohoku University (2005-2006)
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Young Scientists (A)
• 财政年份: 2005
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2005 至 2007
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-17686070/
• 关键词: ゼオライト; 構造指向剤; Structure-directing agent; 層状化合物; 複合化; 水熱合成; 新規物質

安価で比較的容易に入手可能な有機化合物,あるいは単純な構造の有機化合物を構造指向剤(SDA)として用いることにより,新規構造を持つゼオライト物質の探索を行った。計画最終年度である本年度は,引き続き新規構造物質の探索研究を行いながら,合成の対象を拡張し,安価で環境負荷の低い合成法を開発した。前年度に引き続き,ヒドロキシル基を持つ四級アンモニウムカチオンをSDAとして用いゼオライトを合成した。様々なヒドロキシル基含有SDAから新規構造を持つ層状シリケート物質が得られ,それらを焼成することによりゼオライト物質が得られた。層状シリケートの合成に最適な合成条件(母ゲル中のケイ酸濃度やpH,合成温度など)は,通常のゼオライト合成で用いられる条件とは異なるため,これまでに行われていない領域での合成が可能となった。最終的に得られたゼオライト物質は既知構造物質であったが,この層状シリケートを経由するアプローチが新規ゼオライト合成に対して有効である可能性が示唆された。次に,同様の単純な構造のSDAを用いながら,工業触媒としても用いられているチタノシリケートへと合成対象を拡張した。この合成法では,チタニアのような安価な原料を粉砕、混合して調製した複合粉に単純な構造のSDAを加え,水蒸気中で熱処理することによりチタノシリケートを結晶化させた。この合成法の開発により,安価な原材料が利用可能なだけでなく,廃液や副生成物の生成無しにチタノシリケートを得ることが可能となった。なお,これまでの研究成果としていくつかの未知構造物質が得られているが,計画年度内にこれらの結晶構造を解明するまでには至らなかった。ゼオライトの構造解析は一般に困難であるが,得られた生成物の結晶性が低いこともこの原因となっている。これらの未知構造物質については,引き続き合成条件の検討と最適化を行いながら,結晶構造の解明に努めたい。

我们通过使用廉价且相对容易获得的有机化合物或结构简单的有机化合物作为结构导向剂（SDA）来寻找具有新结构的沸石材料。今年是该计划的最后一年，我们继续寻找新的结构材料，扩大合成范围，开发出一种廉价且对环境影响小的合成方法。延续去年的思路，以带有羟基的季铵阳离子作为SDA合成了沸石。以各种含羟基的SDA为原料，得到了具有新颖结构的层状硅酸盐材料，并通过煅烧得到了沸石材料。层状硅酸盐合成的最佳合成条件（母胶中的硅酸浓度、pH、合成温度等）与普通沸石合成所用的不同，因此可以在未完成的区域合成层状硅酸盐之前成为可能。尽管最终获得的沸石材料具有已知的结构，但有人认为通过这种层状硅酸盐的方法可能对合成新沸石有效。接下来，利用具有类似简单结构的SDA，我们将合成范围扩大到钛硅酸盐，钛硅酸盐也用作工业催化剂。在该合成方法中，将结构简单的SDA添加到通过研磨和混合二氧化钛等廉价原料制备的复合粉末中，并通过在蒸汽中热处理来结晶钛硅酸盐。这种合成方法的开发不仅可以使用廉价的原料，而且可以在不产生废液或副产物的情况下获得钛硅酸盐。尽管迄今为止已经获得了几种结构未知的物质作为研究成果，但在计划的财政年度内尚无法阐明其晶体结构。沸石的结构分析通常很困难，部分原因是所得产品的结晶度较低。我们愿继续研究和优化这些结构未知物质的合成条件，努力阐明其晶体结构。

项目成果

メカノケミカル反応を利用したメタロシリケート合成

利用机械化学反应合成金属硅酸盐

• 发表时间: 2007
• 作者: J. M. A. Diaz;M. Kambara;and T. Yoshida;M. Grabda;E. Shibata;柴田悦郎;Mariusz Grabda;M. Grabda;S. Oleszek-Kudlak;M. Grabda;M. Grabda;E. Shibata;S. Oleszek-Kudlak;Katsutoshi Yamamoto;Katsutoshi Yamamoto;山本 勝俊;山本 勝俊
• 通讯作者: 山本 勝俊

ゼオライト合成へのメカノケミカル反応の利用

利用机械化学反应合成沸石

• 发表时间: 2007
• 期刊: ゼオライト 24
• 作者: J. M. A. Diaz;M. Kambara;and T. Yoshida;M. Grabda;E. Shibata;柴田悦郎;Mariusz Grabda;M. Grabda;S. Oleszek-Kudlak;M. Grabda;M. Grabda;E. Shibata;S. Oleszek-Kudlak;Katsutoshi Yamamoto;Katsutoshi Yamamoto;山本 勝俊
• 通讯作者: 山本 勝俊

Solid-State ^<13>C NMR Studies on Organic-Inorganic Hybrid Zeolites

有机-无机杂化沸石的固态^ 13 C NMR研究

• 发表时间: 2007
• 期刊: J. Phys. Chem. B 111
• 作者: J. M. A. Diaz;M. Kambara;and T. Yoshida;M. Grabda;E. Shibata;柴田悦郎;Mariusz Grabda;M. Grabda;S. Oleszek-Kudlak;M. Grabda;M. Grabda;E. Shibata;S. Oleszek-Kudlak;Katsutoshi Yamamoto;Katsutoshi Yamamoto
• 通讯作者: Katsutoshi Yamamoto