非平衡ガス反応における特異化学ポテンシャル場形成と反応制御

非平衡气体反应中特定化学势场的形成和反应控制

基本信息

批准号：
15686033
负责人：
八代圭司
金额：
$ 18.22万
依托单位：
Tohoku University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Young Scientists (A)
财政年份：
2003
资助国家：
日本
起止时间：
2003 至 2005
项目状态：
已结题

项目摘要

本研究では、非平衡反応場において生ずる特異的な化学ポテンシャル場を触媒反応場に利用可能か検討することを目的として、様々な検討を行ってきた。(1)偏光変調高感度反射赤外分光法(PM-IRRAS)による触媒表面の吸着種観察:特異化学ポテンシャル触媒反応場としての利用可能性が高い(La,Sr)Co03酸化物において、その場PM-IRRASにより高温下での吸着種の観察を行ったところ、吸着種に由来すると思われるピークが、1000〜1200cm-1付近にそれぞれ観測された。この結果によりPM-IRRASにより、酸化物上でも、その場吸着種同定ができることが示された。また、水素透過膜として期待されているPd-Ag合金表面において非平衡状態で共存する一酸化炭素により水素透過時の表面反応速度が大きく減少するが、その時に吸着COが大きく影響していることが同手法によって直接的に明らかとなった。(2)Bサイト価数の触媒反応性への影響:(La,Sr)CoO3系酸化物(113相)を酸素還元触媒として用いた際に、一部(La,Sr)2CoO4の組成をとる214相と混在させることで触媒能が3桁程度向上することを見出した。これは混相となることで表面、特に界面に酸素収着のプリファレンスサイトが生成するためと考えられる。ただ、214相と113相のBサイト原子価が大きくずれる場合には性能向上が小さくなっており、酸素空孔量やBサイトイオンの価数が変化しながら、酸素収着サイトを減少させているためと考えられる。

在本研究中，进行了各种研究，旨在研究非平衡反应场中产生的特定化学势场是否可以用作催化反应场。 (1) 使用偏振调制高灵敏度反射红外光谱 (PM-IRRAS) 观察催化剂表面吸附物质：原位观察 (La,Sr)CoO3 氧化物，该氧化物具有作为特定化学品的高潜力当使用 PM-IRRAS 在高温下观察吸附物质时，在 1000 至 1200 cm-1 附近观察到了被认为源自吸附物质的峰。这些结果表明，PM-IRRAS 甚至可以在氧化物上原位识别吸附物质。此外，一氧化碳以非平衡状态共存于有望用作氢渗透膜的Pd-Ag合金表面，大大降低了氢渗透过程中的表面反应速率，但吸附的CO对氢渗透过程的影响较大。这是用这个方法直接揭示出来的。 (2)B位价数对催化反应活性的影响：当使用(La,Sr)CoO3系氧化物(113相)作为氧还原催化剂时，其一部分具有(La,Sr)2CoO4的组成。研究发现，通过与214相混合，催化性能提高了约三个数量级。这被认为是因为由于混合相，在表面，特别是在界面处产生了氧吸附的优先位点。然而，当214相和113相的B位价数相差较大时，性能改进变得较小，并且氧吸附位点的数量减少，同时氧空位的量和B位离子的价数发生变化。是由于存在

项目成果

期刊论文数量（14）

专著数量（0）

科研奖励数量（0）

会议论文数量（0）

专利数量（0）

Protonic-electronic mixed conduction and hydrogen permeation in BaCe0.9-xY0.1RuxO3-a

BaCe0.9-xY0.1RuxO3-a 中的质子电子混合传导和氢渗透

DOI：
发表时间：
2005
期刊：
Journal of Electrochemical Society 152(3)
影响因子：
0
作者：
K.Yashiro et al.;T.Murai et al.;H.Matsumoto et al.
通讯作者：
H.Matsumoto et al.

In situ XRD study on oxygen-excess LaMnO3

DOI：
10.1016/j.ssi.2004.01.082
发表时间：
2004-11-30
期刊：
SOLID STATE IONICS
影响因子：
3.2
作者：
Miyoshi, S;Kaimai, A;Mizusaki, J
通讯作者：
Mizusaki, J

Electrical properties and defect structure of niobia-doped ceria

DOI：
10.1016/j.ssi.2004.01.066
发表时间：
2004-11
期刊：
Solid State Ionics
影响因子：
3.2
作者：
K. Yashiro;Tohru S. Suzuki;A. Kaimai;H. Matsumoto;Y. Nigara;T. Kawada;J. Mizusaki;J. Sfeir;J. herle
通讯作者：
K. Yashiro;Tohru S. Suzuki;A. Kaimai;H. Matsumoto;Y. Nigara;T. Kawada;J. Mizusaki;J. Sfeir;J. herle

Nb-Doped SrTiO3-Based High-Temperature Schottky Solar Cells

铌掺杂 SrTiO3 基高温肖特基太阳能电池

DOI：
发表时间：
2005
期刊：
Japanese Journal of Applied Physics 44(11)
影响因子：
0
作者：
K.Yashiro et al.;T.Murai et al.;H.Matsumoto et al.;F.Horikiri et al.
通讯作者：
F.Horikiri et al.

Hydrogen isotope sensor using high temperature proton conductors

DOI：
10.1016/j.ssi.2004.01.068
发表时间：
2004-11
期刊：
Solid State Ionics
影响因子：
3.2
作者：
H. Matsumoto;H. Hayashi;T. Shimura;K. Amezawa;T. Otake;K. Yashiro;Y. Nigara;A. Kaimai;T. Kawada;H. Iwahara;J. Mizusaki
通讯作者：
H. Matsumoto;H. Hayashi;T. Shimura;K. Amezawa;T. Otake;K. Yashiro;Y. Nigara;A. Kaimai;T. Kawada;H. Iwahara;J. Mizusaki