構造制御した複合金属クラスターの電子物性の解明とサブナノ触媒への展開

结构控制复合金属簇电子特性的阐明和亚纳米催化剂的开发

基本信息

批准号：
03J09152
负责人：
小安喜一郎
金额：
$ 2.11万
依托单位：
Keio University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2003
资助国家：
日本
起止时间：
2003 至 2005
项目状态：
已结题

项目摘要

平成17年度は,ケイ素(Si)やゲルマニウム(Ge)といった半導体元素だけでなく,アルミニウム(Al)にその他の元素を組み合わせることによって生成させた複合クラスターも研究対象とし,クラスターの価電子数を制御することで電子的に安定なクラスターを生成させ,その電子状態の検討を通じて,複合クラスターの安定性に対する知見を得た。SiおよびGeクラスターにおいては,種々の遷移金属や希土類金属(M)との組み合わせから,電子的に安定なサイズであるSi_<16>M,およびGe_<16>Mそれぞれにおいて内包可能な金属の半径の範囲について検討し,Ge_<16>はSi_<16>に比べて,より原子半径が大きい金属まで内包可能であることを見出した。また,昨年度に設計・製作を行って利用可能にした,加熱型バルブを用いる改良型生成源により,電子不足系に対して1電子を供与することで閉殻電子配置を達成し,電子的に安定な中性複合クラスターを生成させることに成功した。さらに,中性で閉殻電子構造となり電子的に安定であることを,負イオン光電子スペクトルから実証した。アルカリ金属であるセシウム(Cs)は低沸点元素であるため,200℃程度に加熱することで,生成した複合クラスターとの反応に十分な量の蒸気を発生させることが可能となる。これにより,SiやAlの複合クラスターの中でも特に負イオン状態で安定なSi_<10>Sc(スカンジウム),Al_<13>,およびAl_<12>B(ホウ素)にCsをドープすることで価電子数を制御し,安定な三成分クラスターを生成させることにも成功した。そして,負イオン光電子スペクトルでは,Cs付加前と比較して高エネルギー領域のピーク形状が類似し,さらに低エネルギー領域にピークが出現した。すなわち,Csからクラスターへの効果的な電子移動が起こり,クラスター塩とも呼べるような安定な複合クラスターが生成することを示した。

在2005年，不仅研究了通过将铝（AL）与其他元素组合在一起产生的半导体元素，而且还研究了簇电子的价值数量，并控制了电子稳定的知识，并通过稳定的clusers of the Electers clusers of the Electers clusers of the clusers of clusers of clusers of clusers of clusers of clusers compluse cluse cluse cluse的元素，以及通过群集的价值的数量进行了研究。在SI和GE簇中，我们研究了可以封装在Si_ <16> m和ge__ <16> m中的金属的半径范围，它们是电子稳定尺寸的，从与各种过渡金属和稀土金属（M）的组合相结合，GE_ <10> ge_ <16>可以包含更大的金属，即使是较大的Atomic Atomic Atomic Hadius Hadius Hadius Hadius Hadius Hadius Hadius Hadius Hadius hadius Hadius。此外，使用加热阀进行了改进的生成源，该加热阀是去年设计和制造并提供的，我们通过向电子缺乏系统捐赠一个电子来实现了封闭的壳电子构型，并成功地创建了电子稳定的中性复杂簇。此外，从负离子光电子频谱中证明了它是中性的，封闭的电子结构和电子稳定的。由于碱（CS）是一种碱金属，是一个低沸点元件，通过将其加热到约200°C，因此可以产生足够量的蒸汽来与生成的复合簇反应。这通过掺杂si_ <10> sc（scandium），al_ <13>和al_ <12> b（硼龙）成功地控制了价电子数，它们在负离子状态下特别稳定，在si和al的复合簇中，CS，带有CS，具有CS，以及产生的稳定的稳定的三角形簇。在负离子光电子谱中，与CS添加之前相比，高能区域的峰形相似，并且在低能区域中出现峰值。换句话说，有效的电子从CS到簇发生，并且稳定的复合簇（也可以称为簇盐）被产生。