超臨界状態におけるアルカリ金属の静的・動的構造の研究

超临界状态碱金属静态和动态结构的研究

• 批准号: 03J05047
• 负责人: 松田 和博
• 金额: $ 0.58万
• 依托单位: Kyoto University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for JSPS Fellows
• 财政年份: 2003
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2003 至 无数据
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-03J05047/
• 关键词: アルカリ金属; 超臨界; 放射光; ミクロ構造; 金属-非金属転移; ルビジウム; 回折; モリブデンセル

本研究の目的は、超臨界状態におけるアルカリ金属流体のミクロ構造を、放射光を用いて究明することである。しかしながら、反応性の高いアルカリ金属を高温高圧条件下で安定に保持する試料セルの開発例は従来なく、本研究の目的達成のためには試料セルの開発が極めて重要な課題であった。そこで本研究では、アルカリ金属との反応性の低いモリブデンを材質とした試料セルの開発に着手し、その開発を成功させることができた。試料セルは透過型であり、X線透過窓として電解研磨により40μmまで薄膜化した二つの単結晶モリブデンディスクを用い、それを0.4mmの試料保持部を間に挟んで配置することを大きな特徴とする。流体試料はその二つのモリブデンディスクの間に保持される。このように薄膜化した単結晶モリブデンを採用したことで、セルからのバックグランドを大幅に低下させることが可能となり、流体密度が低下する超臨界領域でも高精度な構造解析実験を行うことができた。実際に、流体ルビジウムを測定対象として、1850℃、210barまでのX線回折測定を世界で初めて実現した。その結果によると、二体分布関数より求めた最近接原子間距離が、金属-非金属転移領域に相当する臨界点近傍(〜0.3g/cm^3)から遠く離れた金属領域(〜1.0g/cm^3)において、極めて早い段階から減少し始めるという非常に興味深い結果が得られた。金属領域ですでに原子間距離の短い流体構造(例えば二原子分子など)が存在することを示唆するこの結果は、アルカリ金属の膨張様式に対する従来の認識を大きく変え、さらには、金属化した流体水素の大部分が二原子分子構造を保持しているという推測に対しても極めて重要な知見を与えるものである。

这项研究的目的是使用同步加速器辐射研究超临界态碱金属流体的微观结构。但是，没有开发样品细胞在高温和高压条件下稳定地持有高反应性碱金属的例子，而样品细胞的开发一直是一个非常重要的问题，以实现这项研究的目的。因此，在这项研究中，我们开始开发由钼制成的样品细胞，该样品与碱金属的反应性低，并能够成功开发它。样品单元是一种传输类型，其主要特征是，它使用两张单晶钼圆盘通过作为X射线传输窗口进行电抛光而稀释至40μm，并将其放置在两个单晶钼盘之间，它们之间具有0.4 mm样品固定截面。流体样品保持在两个钼盘之间。通过采用这种薄膜单晶钼，可以大大减少细胞的背景，即使在降低流体密度的超临界区域，也可以进行高精度结构分析实验。实际上，这是使用流体rubidium在1850°C和210 bar世界上的第一个X射线衍射测量。结果表明，从两体分布函数确定的最近的原子间距离从金属区域的早期（〜1.0 g/cm^3）开始降低，远离临界点附近（〜0.3 g/cm^3），与金属 - 非金属转换区相对应。该结果表明，金属区域中已经存在较短的原子间流体结构（例如双原子分子），大大改变了对碱金属膨胀模式的常规感知，并且还为大多数金属化的流体液体保留的diatomic分子结构提供了至关重要的见解。

项目成果

D.Ishikawa, M.Inui, K.Matsuda, K.Tamura, A.Q.R.Baron, S.Tsutsui, Y.Tanaka, T.Ishikawa: "Collective dynamics in dense Hg vapour"Journal of Physics : Condensed Matter. 16. L45-L45 (2004)

D.Ishikawa、M.Inui、K.Matsuda、K.Tamura、A.Q.R.Baron、S.Ttsutsui、Y.Tanaka、T.Ishikawa：“稠密汞蒸气中的集体动力学”物理学杂志：凝聚态物质。

Kozaburo Tamura, Masanori Inui, Kazuhiro Matsuda, Daisuke Ishikawa: "Structural Studies of Expanded Fluid Metals Using Synchrotron Radiation"Proceeding of MRS-J. (to be published).

Kozaburo Tamura、Masanori Inui、Kazuhiro Matsuda、Daisuke Ishikawa：“利用同步辐射进行膨胀流体金属的结构研究”MRS-J 论文集。