アルミノシリケート溶液中におけるゼオライトの核生成と結晶成長メカニズムの解明

阐明铝硅酸盐溶液中沸石的成核和晶体生长机制

基本信息

批准号：
02J08159
负责人：
脇原徹
金额：
$ 1.28万
依托单位：
The University of Tokyo
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2002
资助国家：
日本
起止时间：
2002 至 2003
项目状态：
已结题

项目摘要

触媒や吸着剤等で広く使われているゼオライトは、一般に反応性の高い濃厚アルミノシリケートゲルを所定の温度(〜250℃)で加熱することにより合成される。しかしこの濃厚ゲルはアルミノシリケートが複雑に重合しており、どのアルミノシリケート種が結晶化に寄与しているか解析困難である。故に、分子レベルの反応機構の理解に基づいた、速度論的な結晶化メカニズムの解明が望まれている。そこで博士課程では、基礎的な"ゼオライトの結晶化メカニズム解明"という問題に焦点を当て、ゼオライトを経験的な知識に頼らず生産する知識の基盤を作ることを目的としている。本研究では、上に述べたような解析困難な濃厚ゲルを直接研究対象とせず、まず(1)希薄アルミノシリケート溶液中でのゼオライトの結晶成長メカニズムを解明し、その後、(2)希薄溶液と濃厚溶液の違いを明らかにし、(1)の知見を利用して濃厚アルミノシリケートゲル中からのゼオライト結晶化メカニズムを解明する。(1)の研究に関して:原子間力顕微鏡による微細表面構造解析により、ゼオライト結晶成長に寄与する前駆体の構造を明らかにすることに成功した。なお、この研究に関し、2報投稿が受理された。(2)の研究に関して:2003年4、9月に播磨のSPring-8の放射光を利用し、アルミノシリケートゲルの構造を解析した。その結果、結晶化する前のアモルファスの構造解析にはじめて成功した。現在投稿論文を執筆中である。

通常，通过在给定温度（高达250°C）的高度反应性，浓缩的铝硅酸盐凝胶加热高度反应性的浓缩铝凝胶通常可以合成沸石。然而，这种浓缩的凝胶是通过复杂的方式通过铝硅酸盐聚合的，因此很难分析哪种铝硅酸盐物种有助于结晶。因此，希望基于对分子水平反应机制的理解来阐明动力学结晶机制。因此，博士课程的重点是“阐明沸石结晶机制”的基本问题，并旨在为不依赖经验知识而产生沸石的知识创造基础。在这项研究中，未直接研究上述难以分析的浓缩凝胶，首先（1）阐明了沸石中沸石晶体生长的机理，阐明了稀释铝硅酸盐溶液中的晶体生长机制，然后（2）稀释溶液和浓缩溶液之间的差异揭示了（1）在（1）Zeelite iS goldecient goldecient gompatient gollum cyligations gollum cyligity gellumisismisismisismisismiism。关于（1）中的研究：我们成功地揭示了通过原子力显微镜促进沸石晶体生长的前体的结构。关于这项研究，也接受了两项提交的意见。关于研究（2）：2003年4月和9月，使用Harima春季8的同步加速器辐射分析了铝硅酸盐凝胶的结构。结果，我们能够在第一次结晶之前成功地分析结构无定形。他目前正在撰写提交的论文。