金属表面上の自己組織化膜におけるフェムト秒電子移動ダイナミックス

金属表面自组装薄膜中的飞秒电子转移动力学

• 批准号: 00F00305
• 负责人: 松本 吉泰
• 金额: $ 1.34万
• 依托单位: The Graduate University for Advanced Studies
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for JSPS Fellows
• 财政年份: 2001
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2001 至 2002
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-00F00305/
• 关键词: GaAs(100); 時分割第二高調波発生; 非線形光学; コヒーレントフォノン; 表面フォノン; 電子格子間相互作用; 振動分光; ゼオライト; GaAs(100); 時分割第二高調波発生; 非線形光学; コヒーレントフォノン; 表面フォノン; 電子格子間相互作用; 振動分光; ゼオライト

固体表面上に規則正しく吸着した分子や自己組織化構造を持った系における反応を考える時、熱反応では反応物が様々な自由度に熱分布しているため、実際にどのような自由度が反応に有効に働いているのかを抽出するのは難しい。ここでは反応に重要な役割を果たす自由度として吸着種と表面との間の振動運動に注目して研究を行った。本年度は、2つの系について測定を行った。第一は、表面格子振動のコヒーレント励起とそのプローブ方法を確立し、InAsやGaAs単結晶半導体表面における表面フォノンのダイナミックスを研究した。特に、GaAs(100)-c(8×2)表面について詳細な実験を行った。実験は超高真空下(<2×10^<-10>Torr)で行い、InAsおよびGaAs清浄表面について、20fsの超短パルスレーザー光を用いたポンプープローブ法による時間分解第2高調波(SHG)測定を行った。SHGの時間変化には電子系の応答による長寿命成分と、コヒーレントフォノンによる振動成分が観測された。振動成分は2ps程度の寿命をもちその振動数はFuchs-Kliewer modeにほぼ一致した。パルスレーザー励起による表面フォノン励起とそのダイナミクスの励起光強度、面方位、温度依存性についても測定した。第二に、大きな内表面を持つゼオライトに吸着したアンモニアの振動モードを中赤外から遠赤外領域にかけて観測することにより、アンモニアの吸着構造を明らかにしようとした。ゼオライトとしてはNaA、NaLSX型を用い、アンモニアと重水素化したアンモニアを用いて実験を行った。中赤外領域では、いくつかの吸着サイトがあることを明らかにすると共に遠赤外領域ではアンモニアとゼオライト内表面との間の振動運動に関する知見を得ることができた。

当考虑到定期在固体表面或自组装结构上吸附的分子的反应时，在热反应中，很难提取哪种自由度在反应中实际上有效地工作，因为反应物是热反应中各个自由度分布的热量。在这里，我们专注于吸附物种与表面之间的振动运动，作为在反应中起着重要作用的自由度。今年，我们对两个系统进行了测量。首先，我们建立了对其表面晶格振动和探测方法的连贯激发，并研究了INAS和GAAS单晶半导体表面上的表面声子的动力学。特别是，在GAAS（100）-C（8×2）表面上进行了详细的实验。该实验是在超高真空（<2×10^<-10> Torr）下进行的，并且使用超短脉冲激光束在INAS和GAAS清洁表面上进行时间分辨的第二次谐波（SHG）测量。由于电子系统的响应和由于相干声子的响应，SHG的时变变化包括长寿命组件。振动组件的寿命约为2PS，其频率几乎与Fuchs-Kliewer模式相同。脉冲激发激发及其动态依赖于激发光强度，平面取向和温度的动力学依赖性。其次，我们试图通过观察氨的振动模式来阐明氨的吸附结构，这些氨模式吸附在沸石上，内部边红外到远红外区域具有较大的内部表面。沸石为NAA和NALSX，实验是使用氨和氨基氨的氨进行的。有人发现，中红外区域有几个吸附位点，在远红外区域，我们获得了有关氨和沸石内表面之间的振动运动的知识。