金属電極表面の原子配列と二酸化炭素還元の触媒活性の相関

金属电极表面原子排列与二氧化碳还原催化活性的相关性

• 批准号: 07740562
• 负责人: 星 永宏
• 金额: $ 0.51万
• 依托单位: Chiba University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Encouragement of Young Scientists (A)
• 财政年份: 1995
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 1995 至 无数据
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-07740562/
• 关键词: 二酸化炭素; 還元反応; 白金単結晶; (111)ステップ; (111)テラス; 反応速度

CO_2の還元活性に対する表面原子配列の効果を調べるため、Pt単結晶電極を用いてCO_2還元反応速度の面方位依存性を調べた。(111)テラスと(111)ステップからなる結晶面で、ステップ密度の異なる単結晶面(Pt(110)(1×2),Pt(331),Pt(221),Pt(332),Pt(997),Pt(111))を作成してCO_2還元反応速度を測定した。その結果、CO_2還元反応速度に対して以下のような序列が得られた。Pt(110)(1×2)> Pt(331)> Pt(221)>Pt(332)>Pt(997)>Pt(111)一方、ステップ密度の大小関係は、Pt(331)>Pt(110)(1×2)>Pt(221)>Pt(332)>Pt(997)>Pt(111)である。Pt(110)(1×2)面以外はステップ密度の大小関係と反応速度の序列は一致した。このことから、(111)ステップの存在がCO_2の還元反応を高活性にしていることが示唆される。他方、Pt(110)(1×2)面はステップ密度がPt(331)より小さいにもかかわらず、最大の活性を示した。反応速度の電位依存性を調べると、反応活性の高いPt(110),Pt(331),Pt(221)面上のCO_2還元反応速度は0.2Vで極大値を取った。この特異な現象は対称性のよい(111)ステップに吸着した水素の反応活性が極めて高いと仮定することで矛盾なく説明できることを示した。

为了研究表面原子排列对CO_2还原活性的影响，使用PT单晶体电极研究了CO_2还原反应速率的平面取向依赖性。单晶表面（PT（110）（1×2），Pt（331），Pt（221），Pt（332），Pt（997），Pt（111），PT（111）），用于不同步骤的晶体平面，以（111）阶段和（111）步骤和（111）步骤，以及CO_2还原反应速率。结果，获得了以下序列的CO_2还原反应速率。 Pt(110)(1×2)> Pt(331)> Pt(221)> Pt(332)> Pt(997)> Pt(111) On the other hand, the magnitude relationship of step density is Pt(331)> Pt(110)(1×2)> Pt(221)> Pt(332)> Pt(997)> Pt(111).除PT（110）（1×2）平面外，阶跃密度与反应速率之间的关系是一致的。这表明（111）步骤的存在使CO_2还原反应高度活跃。另一方面，尽管步骤密度小于Pt（331），但PT（110）（1×2）平面显示出最大活性。当研究反应速率的电压依赖性时，PT（110），Pt（331）和PT（221）表面上的CO_2还原反应速率将高反应活性设置为0.2V的最大值。可以通过假设吸附在良好对称（111）步骤中的氢的反应活性的情况下，可以在没有矛盾的情况下解释这种特殊的现象。