異波長超短パルスレーザーでのジッターフリーポンプ・ブローブ分光法の開発

使用不同波长的超短脉冲激光器开发无抖动泵浦光谱

• 批准号: 05750049
• 负责人: 足立 智
• 金额: $ 0.58万
• 依托单位: Himeji Institute of Technology
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Encouragement of Young Scientists (A)
• 财政年份: 1993
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 1993 至 无数据
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-05750049/
• 关键词: 超短パルスレーザー; ポンプ・プローブ分光法; ジェッターフリー

以下で述べる分光法の現地は申請時の研究計画で述べた原理とは多少異なるが、実際に種々の実験した結果以下の原理に基づいた方法の方がより優れていると判断し実行した。2台のレーザーからのフェムト秒パルスは時間的に全く独立(非同期)であるため、これらを使ってポンプープローブ分光を行うには同期指せる必要は無いが2つのパルスの時間関係がはっきりしていなければならない。そこでポンプ光側レーザーのパルス幅を回析格子で130fsから60psまで伸延し、非線形結晶上でプローブ光と混合し和周波光を発生させた。伸延されたパルスは角度分散により時間によってそのkベクトルが異なるため和周波光はポンプ光とプローブ光とが時間的に結晶上一致したときのみ発生しそのkベクトルは一致したじかんにより異なる。すなわち時間を空間に変換できる。プローブ光には試料からの信号を含んでおり、従って和周波光にも信号成分が含まれる。和周波光のスポットの位置が時刻に、検出した強度が信号強度となる。実験では和周波光をCCD検出した。空間軸の直線性と空間分解能で時間軸の精度が決定され時間分解能が現状では2psであった。しかしこのままでは両方のパルスが全く同期していないので測定したい時間スケールに関係なくパルス周期を最大遅延時間とする測定となる。特に短時間領域の観測では測定能率が低下する。そこで広げたポンプ光パルス幅内に必ずプローブ光が到達する様、両レーザーに粗い同期えおかけた。この粗い同期は両パルスの折り返し周波数の差を検出して一方のょうのレーザーに取り付けたピエゾ素子を介して負帰還を加え共振器長を制御することにより達成した。今後の課題として時間分解能をパルス幅(130fs)程度まで向上させることが挙げられる。本方法では和周波光のスポットの大きさで時間分解能が制限されるため、プローブ光ビーム径を小さくする一方、回折格子ーレンズ間距離、およびレンズ焦点距離の最適化が必要である。

尽管下面描述的光谱方法与应用时的研究计划中规定的原理有些不同，但在进行了各种实验后，我们确定基于以下原理的方法更优越并实施了它。来自两个激光器的飞秒脉冲在时间上是完全独立的（异步），因此它们不需要同步来进行泵浦探测光谱，但是两个脉冲之间的时间关系必须是明确的。因此，使用衍射光栅将泵浦光侧激光的脉冲宽度从130 fs扩展至60 ps，并在非线性晶体上与探测光混合以产生和频光。由于角色散，展宽脉冲的k矢量根据时间而不同，因此只有当泵浦光和探测光在晶体上时间上重合时才会产生和频光，并且k矢量根据重合的时间而不同。换句话说，时间可以转化为空间。探测光包含来自样本的信号，因此和频光也包含信号分量。和频光光斑的位置就是时间，检测到的强度就是信号强度。实验中，采用CCD检测和频光。时间轴的精度由空间轴的线性度和空间分辨率决定，时间分辨率目前为2 ps。然而，事实上，两个脉冲根本不同步，因此无论要测量的时间尺度如何，都将以脉冲周期作为最大延迟时间进行测量。特别是，短时间观测中的测量效率会降低。因此，我们粗略地同步两个激光器，以便探测光始终在加宽的泵浦光脉冲宽度内到达。这种粗略的同步是通过检测两个脉冲折叠频率的差异并通过连接到其中一个激光器的压电元件施加负反馈来控制腔长度来实现的。未来的挑战是将时间分辨率提高到大约脉冲宽度 (130 fs)。该方法中时间分辨率受到和频光光斑尺寸的限制，因此需要减小探测光束直径，同时优化衍射光栅与透镜之间的距离以及透镜焦距。