固体と相互作用する分子に対する量子化学計算手法の確立

分子与固体相互作用的量子化学计算方法的建立

基本信息

批准号：
22KJ1684
负责人：
今村洸輔
金额：
$ 1.6万
依托单位：
Kyoto University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2023
资助国家：
日本
起止时间：
2023-03-08 至 2024-03-31
项目状态：
已结题

来源：
https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-22KJ1684/
关键词：
量子化学計算表面グリーン関数表面低次元物質電子共鳴状態

项目摘要

固体の部分構造を切り出したクラスターの量子化学計算を外向波境界条件で実行することで固体電子状態の連続性を記述するopen-boundary cluster model (OCM)に注目し、研究課題の遂行に取り組んでいる。2022年度は、このOCM計算で必要な複素吸収ポテンシャル(complex absorbing potential: CAP)を第一原理的に構成するための新手法を開発した。従来法では、CAPの関数形を既定し、そこに含まれるパラメータを複素変分法に基づき最適化していた。この手法の問題点として、固体のバンド単位でCAPを最適化することができない点や、パラメータの微小変分ごとの計算が必要になる点が挙げられる。また、複素変分法は物理的な意味付けに乏しいという問題点も存在する。そこで、表面グリーン関数理論で登場する自己エネルギーに対する近似表現としてCAPを得るための新規手法を開発した。この手法ではCAPを決定する過程でのパラメータ最適化が不要である。また、表面グリーン関数理論に対する近似から導かれるという物理的な意味づけも存在しており、従来法が抱えていた問題点を克服する手法であるといえる。開発した手法の妥当性を検討するために、1次元鎖のHuckelモデルに対して本手法を適用した。このモデルでは、固体の電子状態を特徴づける状態密度の解析表現が得られている。新規手法によって得られたCAPをハミルトニアンに加えて計算した複素固有値から状態密度を計算した結果、解析解と非常によく一致する結果が得られた。続いて、1次元固体に対する表面吸着状態を記述するNewnsモデルに対して本手法を適用した。その結果、吸着状態の射影状態密度についても厳密解をよく再現できることが明らかになった。

我们正在通过关注开放式聚类模型（OCM）来实施我们的研究主题，该模型（OCM）通过对外向波边界条件下的固体部分结构进行量子化学计算来描述固体电子状态的连续性。在2022财年，我们开发了一种新方法来首先构建此OCM计算所需的复杂吸收势（CAP）。在常规方法中，设置了CAP的功能形式，并基于复杂的变分方法对其中包含的参数进行了优化。该技术的问题包括无法按照实带优化CAP，以及计算参数的每个分钟变化的需求。此外，存在一个问题，即复杂的变化方法缺乏物理意义。因此，我们开发了一种新方法，将CAP作为表面绿色功能理论中出现的自我能源的近似表达。在CAP决策过程中，此方法不需要参数优化。此外，物理含义是从表面格林的功能理论的近似值中得出的，可以说是一种克服常规方法所面临的问题的方法。为了研究开发方法的有效性，我们将此方法应用于一维链的Huckel模型。该模型提供了表征固体电子状态的状态密度的分析表示。根据通过将新方法获得的cap添加到哈密顿式的cap计算得出的复杂特征值计算的状态密度，结果与分析溶液非常相似。接下来，将此方法应用于一个新闻模型，该新闻模型描述了一维固体的表面吸附状态。结果，据揭示了精确的解决方案也可以很好地重现针对吸附状态的状态的预计密度。

项目成果

期刊论文数量（8）

专著数量（0）

科研奖励数量（0）

会议论文数量（0）

专利数量（0）

化学シフトに対する顕著な溶媒依存性を再現可能なGIAO-RISM-SCF-cSED法の開発と適用

GIAO-RISM-SCF-cSED 方法的开发和应用，可以再现显着的溶剂对化学位移的依赖性

DOI：
发表时间：
2022
期刊：
影响因子：
0
作者：
Imamura Kosuke;Yokogawa Daisuke;Higashi Masahiro;Sato Hirofumi;今村洸輔，安池智一，佐藤啓文;今村洸輔，横川大輔，東雅大，佐藤啓文;今村洸輔，横川大輔，東雅大，佐藤啓文
通讯作者：
今村洸輔，横川大輔，東雅大，佐藤啓文

固体モデル系に対する解析表現可能な複素吸収ポテンシャルの開発

固体模型系统的可分析表达的复杂吸收势的开发

DOI：
发表时间：
2021
期刊：
影响因子：
0
作者：
Imamura Kosuke;Yokogawa Daisuke;Higashi Masahiro;Sato Hirofumi;今村洸輔，安池智一，佐藤啓文;今村洸輔，横川大輔，東雅大，佐藤啓文;今村洸輔，横川大輔，東雅大，佐藤啓文;今村洸輔，東雅大，佐藤啓文;今村洸輔，東雅大，佐藤啓文;今村洸輔，安池智一，佐藤啓文
通讯作者：
今村洸輔，安池智一，佐藤啓文

Chemical Shift of Solvated Hydride Ion: Comparative Study with Solvated Fluoride Ion

溶剂化氢阴离子的化学位移：与溶剂化氟离子的比较研究

DOI：
10.1021/acs.jpcb.2c00326
发表时间：
2022
期刊：
The Journal of Physical Chemistry B
影响因子：
0
作者：
Imamura Kosuke;Higashi Masahiro;Kobayashi Yoji;Kageyama Hiroshi;Sato Hirofumi
通讯作者：
Sato Hirofumi

複素吸収ポテンシャルの自己エネルギーに基づく構築

基于自能的复吸收势的构建