Visualization of multi-dimensional chemical dynamics using crossed molecular beam scattering with ion imaging and variable collision energy

使用交叉分子束散射、离子成像和可变碰撞能量实现多维化学动力学可视化

• 批准号: 21245008
• 负责人: SUZUKI Toshinori
• 金额: $ 6.57万
• 依托单位: Kyoto University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Scientific Research (A)
• 财政年份: 2009
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2009 至 2011
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-21245008/
• 关键词: 励起酸素原子; メタン; 交差分子線; 化学反応; メチルラジカル; 散乱; 画像観測; レーザー; 酸素原子; 微分散乱断面積; OHラジカル

The O(1D_2 reaction with methane is studied using a crossed molecular beam ion imaging method at collision energies of 0.9 - 6.8 kcal/mol. From the collision energy dependence, the barrier height for the abstraction pathway is estimated as 0.7±0.3 and 0.8±0.1 kcal/mol for O(1D_2) with CH_4 and CD_4, respectively. While the insertion reaction with CD_4exhibits strong angular dependence of the CD_3 speed distribution, CH3exhibits considerably smaller dependence. The result suggests that, although intramolecular vibrational redistribution (IVR) within the lifetime of the methanol intermediate is restrictive in both isotopomers, relatively more extensive IVR occurs in CD_3OD than CH_3OH, presumably due to the higher vibrational state density.

使用交叉分子束离子成像方法在 0.9 - 6.8 kcal/mol 的碰撞能量下研究了 O(1D_2 与甲烷的反应。根据碰撞能量依赖性，提取路径的势垒高度估计为 0.7±0.3 和 0.8± O(1D_2) 与 CH_4 和 CD_4 分别为 0.1 kcal/mol，而与 CD_4 的插入反应表现出强烈的角度依赖性。根据 CD_3 速度分布，CH3 表现出相当小的依赖性。结果表明，尽管两种同位素异构体中甲醇中间体寿命内的分子内振动再分布 (IVR) 受到限制，但 CD_3OD 中发生的 IVR 相对更广泛，这可能是由于更高的振动态密度。

项目成果

Rovibrational State Specific Scattering Distributions of the O(1D) + CD_4 → OD + CD_3 (ν_1, ν_2, N) Reaction

O(1D) + CD_4 → OD + CD_3 (ν_1, ν_2, N) 反应的旋转振动态特定散射分布

• 发表时间: 2011
• 期刊: Phys. Chem. Chem. Phys.
• 作者: Hiroshi Kohguchi;Yoshihiro Ogi;and Toshinori Suzuki
• 通讯作者: and Toshinori Suzuki

Reaction dynamics study on O(1D)+CD4→OD+CD3: Estimation of the barrier height for the abstraction pathway

O(1D)+CD4→OD+CD3 的反应动力学研究：提取路径势垒高度的估计

• 发表时间: 2012
• 作者: Arai;S.;Okamura;H.;Kadoshima;K.;Tanaka;C.;Suzuki;K.;Ishimaru;S.;Yoshihiro Ogi
• 通讯作者: Yoshihiro Ogi

交差分子線イメージングによる気相二分子反応の動力学的研究

利用交叉分子束成像研究气相双分子反应的动力学

• 发表时间: 2012
• 作者: Nishi;N.;E.Nishimoto;H.Hayashi;M.Shiotani;H.Takashima;T.Tsuda;小城吉寛
• 通讯作者: 小城吉寛

Rovibrational State Specific Scattering Distributions of the O('^D)+CD_4→OD+CD_3(ν_1,ν_2,N) Reaction

O(^D)+CD_4→OD+CD_3(ν_1,ν_2,N) 反应的旋转态特定散射分布

• 发表时间: 2011
• 期刊: Phvs.Chem.Chem.Phvs.
• 作者: Hiroshi Kohguchi;Yoshihiro Ogi;Toshinori Suzuki
• 通讯作者: Toshinori Suzuki

振動回転状態選択散乱分布測定によるO(1^D)+CD_4→OD+CD_3反応メカニズムの解明

通过振动旋转状态选择性散射分布测量阐明O(1^D)+CD_4→OD+CD_3反应机理

• 发表时间: 2010
• 作者: 小城吉寛;高口博志;鈴木俊法
• 通讯作者: 鈴木俊法