FMO法に基づく計算手法とプログラムの発展的開発

基于FMO方法的计算方法和程序的进一步开发

• 批准号: 20038044
• 负责人: 望月 祐志
• 金额: $ 1.86万
• 依托单位: Rikkyo University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
• 财政年份: 2008
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2008 至 2009
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-20038044/
• 关键词: フラグメント; 分子軌道法; 電子相関; 分子動力学シミュレーション; 結合クラスター展開; 多体摂動論; 水和凝集系; 並列処理; 水和反応

本研究は、FMO法の発展的開発を電子相関計算と分子動力学シミュレーション(FMO-MD)の二つの軸線を取って展開している。各々の平成21年度の成果概要を以下にまとめる。電子相関計算では、golden standardといえるCCSD(T)まで計算可能なファイルレス並列化エンジンの独自開発に成功したことがハイライトと言える。多電子論では下位の近似は系統的に導出されるので、その特徴を活かしてQCISD(T)やMP4(SDQ)などもキーワード指定でそのまま実行出来る。実行速度的には世界水準をクリアしており、さらにFMO計算との連携も既に取れているために、実タンパク質への応用も出来ている。一例を挙げると、HIV-1プロテアーゼ(198残基)に阻害剤が結合した系のFMO-CCD/6-31G計算が64コアのPCクラスター上でも6日間で完走するレベルであり、かっては想像すら出来なかったタンパク質のCC計算が本研究によって実現されたインパクトは極めて大きい。励起状態の計算では、CIS(D)の繰込み修正を発展させた他、計算コストを低減しつつ精度を保持する新しいアプローチとして2体および3体の励起エネルギー補正法を実装し、蛍光タンパク質群についてテスト計算を行って良好な結果を得た。FMO-MD関係では、3体のエネルギーと力の補正を実装し、水和系のシミュレーションの信頼性を大幅に改善することに成功した。応用例を示すと、Zn(II)イオンに64個の水を水和させた液滴モデルをHF/6-31Gレベルでシミュレーションしたところ、コレまでの2体ではZn-0距離の平均値は2.09A、3体では2.05Aとなり、実験値の2.06±0.02Aとの対応において後者が勝ることは明らかである。また、懸案であったMP2のエネルギー微分計算の高速並列エンジンの開発にも成功しており、FMO-MDの信頼性が電子相関導入の点からも高められた。

这项研究在两个轴上展开了FMO方法的高级开发：电子相关计算和分子动力学模拟（FMO-MD）。以下是2009财政年度每个财政年度的结果的摘要。电子相关计算的亮点是，它已经成功地开发了可以计算CCSD（T）的无遗物并行化引擎，可以说这是金标准。在多电子理论中，较低的近似值是系统地得出的，因此可以像指定的关键字一样实现这些特征，QCISD（T）和MP4（SDQ）可以实现。它已经达到了世界一流的执行速度，并且已经与FMO计算同时进行，因此可以将其应用于实际蛋白质。举一个例子，对于抑制剂与HIV-1蛋白酶绑定的系统的FMO-CCD/6-31G计算，即使在64核PC簇上也可以在6天内完成，并且这项研究实现CC计算的影响，该蛋白质的CC计算以前是不可思议的。在对激发态的计算中，除了开发CIS（d）的重新归一化之外，我们还实施了两种和三种激发能校正方法，作为一种新的方法，以保持准确性，同时降低计算成本，并对荧光蛋白质组进行测试计算以获得良好的结果。在FMO-MD关系中，我们实施了三个能量和力校正，并成功地改善了水合模拟的可靠性。为了说明一个应用示例，当在HF/6-31G水平上进行水合为64水的液滴模型时，两个尸体的平均Zn-0距离为2.09a和2.05a，这是三个尸体的2.09a和2.05a，这清楚地表明，在实验值的实验值为2.06±0.06±0.06±0.06±0.06±0.02a。此外，对于MP2的能源差分计算的高速平行发动机的开发是成功的，并且FMO-MD的可靠性也从引入电子相关性开始也提高了。

项目成果

Ab initio quantum-chemical study on emission spectra of bioluminescent liciferases by fragment molecular orbital method

片段分子轨道法生物发光发光素酶发射光谱的从头量子化学研究

• 发表时间: 2009
• 期刊: Chem. Phys. Lett 472
• 作者: A. Tagami;N. Ishibashi;D. Kato;N. Taguchi;Y. Mochizuki;M. Ito;H. Watanabe;S. Tanaka
• 通讯作者: S. Tanaka

Fragment Molecular Orbital Method : Practical Applications to Large Molecular Systems, edited by K. Kitaura and D. G. Fedorov (in Chapter 4)(印刷中)

片段分子轨道方法：大分子系统的实际应用，K. Kitaura 和 D. G. Fedorov 编辑（第 4 章）（正在出版）

• 发表时间: 2009
• 作者: Y. Mochizuki*;N. Taguch i;T. Nakano;S. Tanaka
• 通讯作者: S. Tanaka

フラグメント分子軌道法によるDsRed類縁種の励起状態に関する理論的研究

碎片分子轨道法对红色荧光蛋白相关物种激发态的理论研究

• 发表时间: 2008
• 作者: 田口尚貴;望月祐志;中野達也;石川岳志;福澤薫;櫻井実;田中成典
• 通讯作者: 田中成典

赤色蛍光タンパク質の励起状態に関する理論的研究

红色荧光蛋白激发态的理论研究

• 发表时间: 2008
• 作者: 田口尚貴;望月祐志;中野達也;甘利真司;福澤薫;石川岳志;櫻井実;田中成典
• 通讯作者: 田中成典

Application of Dyson-corrected second-order Perturbation theories

戴森校正二阶微扰理论的应用

• 发表时间: 2009
• 期刊: Chem. Phys. Lett 472
• 作者: N. Taguchi;Y. Mochizuki;T. Nakano;S. Amari;K. Fukuzawa;T. Ishikawa;M. Sakurai;S. Tanaka;Y. Mochizuki
• 通讯作者: Y. Mochizuki