FMO法に基づく計算手法とプログラムの発展的開発

基于FMO方法的计算方法和程序的进一步开发

• 批准号: 20038044
• 负责人: 望月 祐志
• 金额: $ 1.86万
• 依托单位: Rikkyo University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
• 财政年份: 2008
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2008 至 2009
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-20038044/
• 关键词: フラグメント; 分子軌道法; 電子相関; 分子動力学シミュレーション; 結合クラスター展開; 多体摂動論; 水和凝集系; 並列処理; 水和反応

本研究は、FMO法の発展的開発を電子相関計算と分子動力学シミュレーション(FMO-MD)の二つの軸線を取って展開している。各々の平成21年度の成果概要を以下にまとめる。電子相関計算では、golden standardといえるCCSD(T)まで計算可能なファイルレス並列化エンジンの独自開発に成功したことがハイライトと言える。多電子論では下位の近似は系統的に導出されるので、その特徴を活かしてQCISD(T)やMP4(SDQ)などもキーワード指定でそのまま実行出来る。実行速度的には世界水準をクリアしており、さらにFMO計算との連携も既に取れているために、実タンパク質への応用も出来ている。一例を挙げると、HIV-1プロテアーゼ(198残基)に阻害剤が結合した系のFMO-CCD/6-31G計算が64コアのPCクラスター上でも6日間で完走するレベルであり、かっては想像すら出来なかったタンパク質のCC計算が本研究によって実現されたインパクトは極めて大きい。励起状態の計算では、CIS(D)の繰込み修正を発展させた他、計算コストを低減しつつ精度を保持する新しいアプローチとして2体および3体の励起エネルギー補正法を実装し、蛍光タンパク質群についてテスト計算を行って良好な結果を得た。FMO-MD関係では、3体のエネルギーと力の補正を実装し、水和系のシミュレーションの信頼性を大幅に改善することに成功した。応用例を示すと、Zn(II)イオンに64個の水を水和させた液滴モデルをHF/6-31Gレベルでシミュレーションしたところ、コレまでの2体ではZn-0距離の平均値は2.09A、3体では2.05Aとなり、実験値の2.06±0.02Aとの対応において後者が勝ることは明らかである。また、懸案であったMP2のエネルギー微分計算の高速並列エンジンの開発にも成功しており、FMO-MDの信頼性が電子相関導入の点からも高められた。

这项研究沿着两个轴开发了 FMO 方法：电子相关计算和分子动力学模拟（FMO-MD）。 2009 财年的各项成就总结如下。在电子相关计算方面，亮点在于我们成功自主开发了无文件并行化引擎，计算能力高达CCSD(T)，堪称黄金标准。在多电子理论中，系统地导出了低阶近似，因此利用这一特性，可以通过指定关键字直接执行QCISD(T)和MP4(SDQ)。在执行速度方面，它已经达到了世界标准，并且由于它已经与FMO计算连接，因此它也可以应用于真实的蛋白质。例如，对于抑制剂与 HIV-1 蛋白酶（198 个残基）结合的系统的 FMO-CCD/6-31G 计算，即使在 64 核 PC 集群上也可以在 6 天内完成，这在以前是不可想象的。这项研究的影响非常大，因为它使得蛋白质的 CC 计算成为可能，而这在以前是不可能的。对于激发态计算，除了开发CIS(D)的重正化校正之外，我们还实现了二体和三体激发能校正方法作为新方法，在保持精度的同时降低了计算成本，并且进行了测试计算，获得了良好的结果。结果。在FMO-MD方面，我们实施了三体能量和力校正，并成功显着提高了水化系统模拟的可靠性。举一个应用示例，当我们模拟 Zn(II) 离子与 HF/6-31G 水平的 64 个水水合的液滴模型时，到目前为止两个物体的 Zn-0 距离的平均值三个体分别为2.09A、2.05A，与实验值2.06±0.02A相对应，显然后者更优越。此外，我们成功开发了MP2能量微分计算的高速并行引擎，这是一个悬而未决的问题，并且从引入电子关联的角度也提高了FMO-MD的可靠性。

项目成果

Ab initio quantum-chemical study on emission spectra of bioluminescent liciferases by fragment molecular orbital method

片段分子轨道法生物发光发光素酶发射光谱的从头量子化学研究

• 发表时间: 2009
• 期刊: Chem. Phys. Lett 472
• 作者: A. Tagami;N. Ishibashi;D. Kato;N. Taguchi;Y. Mochizuki;M. Ito;H. Watanabe;S. Tanaka
• 通讯作者: S. Tanaka

Fragment Molecular Orbital Method : Practical Applications to Large Molecular Systems, edited by K. Kitaura and D. G. Fedorov (in Chapter 4)(印刷中)

片段分子轨道方法：大分子系统的实际应用，K. Kitaura 和 D. G. Fedorov 编辑（第 4 章）（正在出版）

• 发表时间: 2009
• 作者: Y. Mochizuki*;N. Taguch i;T. Nakano;S. Tanaka
• 通讯作者: S. Tanaka

フラグメント分子軌道法によるDsRed類縁種の励起状態に関する理論的研究

碎片分子轨道法对红色荧光蛋白相关物种激发态的理论研究

• 发表时间: 2008
• 作者: 田口尚貴;望月祐志;中野達也;石川岳志;福澤薫;櫻井実;田中成典
• 通讯作者: 田中成典

Large-scale correlated calculations with fragment molecular orbital scheme

碎片分子轨道方案的大规模相关计算

• 发表时间: 2009
• 作者: K. Takematsu;K. Fukuzawa;K. Omagari;S. Nakajima;K. Nakajima;Y. Mochizuki;T. Nakano;H. Watanabe;S. Tanaka;Y.Mochizuki
• 通讯作者: Y.Mochizuki

赤色蛍光タンパク質の励起状態に関する理論的研究

红色荧光蛋白激发态的理论研究

• 发表时间: 2008
• 作者: 田口尚貴;望月祐志;中野達也;甘利真司;福澤薫;石川岳志;櫻井実;田中成典
• 通讯作者: 田中成典