水を還元剤とした硝酸イオンの還元反応に活性な光触媒の開発

开发一种在以水为还原剂的硝酸根离子还原反应中具有活性的光催化剂

• 批准号: 20037061
• 负责人: 工藤 昭彦
• 金额: $ 2.43万
• 依托单位: Tokyo University of Science
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
• 财政年份: 2008
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2008 至 2009
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-20037061/
• 关键词: 光触媒; 硝酸; 金属酸化物; 環境材料; 窒素

ZnIn_2S_4(x=1)光触媒を用い,還元剤として機能するホスフィン酸ナトリウム存在下での硝酸イオンの還元反応における助触媒効果を検討した.助触媒未担持でも本還元反応が進行し,還元生成物として亜硝酸およびアンモニウムイオンが得られた.生成量は亜硝酸イオンの方が多かった.ホスフィン酸ナトリウムを還元剤としてPdおよびNi助触媒を光電着法で触媒上に担持したところ,硝酸イオンの還元に使われた反応電子量は未担持に比べて飛躍的に向上し,Pdでは亜硝酸が,Niではアンモニウムイオンの生成量が多くなった.そこで両助触媒の共担持効果を調べたところ,亜硝酸イオンは得られず,アンモニウムイオンの生成量が向上した.これは,Pd上で硝酸イオンから亜硝酸イオンへの還元反応が優位に進行し,その亜硝酸イオンが近傍のNi上で効率よくアンモニウムイオンへ変換されたためであると考えられる.硝酸イオンの還元反応は,水の還元反応と競争的に進行しているが,全ての系において水の還元よりも硝酸イオンの還元反応の方が優位に進行していることは特筆すべき点である.次に,NiとPdを共担持したZnGa_xIn_<2(1-x)>S_4光触媒を用いた硝酸イオンの還元反応におけるGaの置換量(x)依存性を調べた.その結果,亜硝酸イオンは全ての組成において生成せず,アンモニウムイオンの生成量は光触媒のバンドギャップの狭窄化,つまり吸収光量の増加に伴って単調に増加し,ZnIn_2S_4組成で最高活性を示した,以上のように,当研究室オリジナルの金属酸化物および硫化物光触媒を用いることにより,可視光照射下における硝酸イオンの還元反応が進行することを明らかにした.

使用Znin_2S_4（X = 1）光催化剂，我们研究了cocatalyst在磷酸钠存在下硝酸盐离子还原反应中的作用，该磷酸钠的存在，该磷酸钠的作用充当了还原剂。即使在没有cocatalyst的支持的情况下进行还原反应也进行，亚硝酸盐和铵离子作为还原产物获得。亚硝酸盐离子的量更高。磷酸钠作为还原剂用作还原剂，并且通过光电沉积在催化剂上支持PD和Ni cocatalysts。与无支撑的反应电子相比，用于降低硝酸盐离子的反应电子量显着提高，并在PD中产生亚硝酸盐，并在硝酸盐中产生铵离子。因此，当我们研究两种共支撑剂的共支撑作用时，未获得亚硝酸盐离子，并以铵离子量产生铵离子。这是因为从硝酸盐离子到亚硝酸盐离子的还原反应主要在PD上进展，而亚硝酸盐离子在附近的Ni上有效。人们认为这是因为硝酸盐离子通常被转化为铵离子。硝酸盐离子的还原反应随回水反应的竞争性发展，但值得注意的是，在所有系统中，硝酸盐离子的还原反应比还原更有利。接下来，我们使用Znga_xin_ <2（1-X）> S_4 photocatalyst（ni photocatalyst）研究了GA取代量（X）在硝酸离子还原反应中的依赖性，该反应是由ni和pd共抑制的。结果，亚硝酸盐离子并非在所有成分中形成，铵离子的量随着光催化剂的带隙的狭窄而单调增加，即吸收光的量的增加，并在Znin_2s_4组成中表现出最高活性。如上所述，我们揭示了通过使用我们实验室的原始金属氧化物和硫化物光催化剂，硝酸盐离子的还原反应。

项目成果

水からのソーラー水素製造のための粉末光触媒の開発

开发用于太阳能制水制氢的粉末光催化剂

• 发表时间: 2009
• 期刊: 燃料電池 8
• 作者: 寺本央;小松崎民樹;飯塚光祐;Ouchi Y;Tomonori Misaki;佐々木康吉
• 通讯作者: 佐々木康吉

ソーラー水分解反応に活性を示すZスキーム型光触媒系の開発

开发出具有太阳能水分解反应活性的 Z 型光催化剂系统

• 发表时间: 2009
• 期刊: 触媒 51
• 作者: 河合信之輔;小松崎民樹;Pascal Larregaray;Siddiki S.M.A.Hakim;佐々太康吉
• 通讯作者: 佐々太康吉

Novel Stannite-type Complex Sulfide Photocatalysts A^1_2-Zn-A^<IV>-S_4(A^I=Cu and Ag; A^<IV>=Sn and Ge) for Hydrogen Evolution under Visible-light Irradiation

新型锡矿型复合硫化物光催化剂A^1_2-Zn-A^<IV>-S_4(A^I=Cu和Ag;A^<IV>=Sn和Ge)在可见光照射下析氢

• 发表时间: 2009
• 期刊: Chem.Mater 22
• 作者: 寺本央;小松崎民樹;Y.Sasaki;森田明弘;Takashi Sugimura;森田明弘;I.Tsuji
• 通讯作者: I.Tsuji

Preparation of BiVO4-MCM-41 composite catalyst and its photocatalvtic activity for degradation of methylene blue

BiVO4-MCM-41复合催化剂的制备及其光催化降解亚甲基蓝活性

• 发表时间: 2008
• 期刊: CHINESE JOURNAL OF CATALYSIS 29[7]
• 作者: 寺本央;小松崎民樹;Mikimasa Wakita;齊藤健二;Tomonori Misaki;工藤昭彦;小松崎民樹;Zhang Yan
• 通讯作者: Zhang Yan

可視光応答型光触媒を用いた水からの水素製造

使用可见光响应光催化剂从水中制氢

• 发表时间: 2009
• 作者: 関根泰;長川健人;松山淳哉;松方正彦;菊地英一;樋口恒彦;工藤昭彦
• 通讯作者: 工藤昭彦