分子シミュレーションによる複雑液体のシア-誘起相転移現象の解明

使用分子模拟阐明复杂液体中剪切引起的相变现象

基本信息

批准号：
08226231
负责人：
山本量一
金额：
$ 1.02万
依托单位：
Kyoto University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
财政年份：
1996
资助国家：
日本
起止时间：
1996 至无数据
项目状态：
已结题

来源：
https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-08226231/
关键词：
分子シミュレーションガラス転移せん断

项目摘要

レオロジーの観点から「複雑液体とは何か?」について考えた場合、一つの見方として非ニュートン性(粘性率がせん断速度に依存すること)を示す液体を複雑液体ととらえることができる。非ニュートン性を示す液体としては、高分子液体・コロイド分散溶液・非相溶混合液体などがよく知られているが、これらの液体では非ニュートン性とそれをもたらす流動下での液体内部の構造の変化との関係はかなりはっきり理解されている。ところでガラスも非常に大きな非ニュートン性を示す液体の一つとして知られているが、この場合には高分子液体などと異なりどのような内部構造の変化が非ニュートン性をもたらすのか全く分かっていない。我々は本研究においてこの点を明らかにすべく、分子動力学シミュレーションを用いてガラスのレオロジー性質と流動下での構造を研究した。本研究では大きさの違う2成分ソフトコア粒子の混合系を用いた。また、可視化によるデータ解析を容易にするためシステムの次元は2次元とした。まず、今回のモデルが過冷却液体ではほとんどニュートン流体であるが、ガラスになると非常に大きな非ニュートン性を示すことを確認した。またガラスでは小さなせん断速度領域においてせん断速度-せん断応力曲線にプラトー的な挙動がみられる。この挙動は高分子液体・コロイド分散液でも共通して見られる現象である。次に流動下での構造を解析することにより、ガラス内部には固体的で変形しにくい部分と比較的変形しやすい液体的な部分が共存しているということを示していた。我々はこのような2つの状態の共存が何らかの形でガラスの非ニュートン性に関係していると考えているが、それを示す簡単なピクチャーはまだ明確でなく、それを明らかにするのが今後の大きな課題である。

当我们考虑“什么是复杂的液体？”从流变学的角度来看，可以将表现出非牛顿性质的液体（粘度取决于剪切速率）视为复杂液体的一种方法。作为表现出非牛顿特性的液体，聚合物液体，胶体分散溶液和不兼容的混合液体是众所周知的，但是非牛顿特性与流量下液体内部结构的关系之间的关系相当明显。顺便说一句，玻璃也被称为表现出极大的非牛顿特性的液体之一，但是在这种情况下，与聚合物液体不同，尚不清楚内部结构如何变化导致非牛顿特性。在这项研究中，我们使用分子动力学模拟研究了流动下玻璃的流变特性和结构。在这项研究中，使用了不同尺寸的两个组分软核颗粒的混合系统。此外，系统尺寸设置为2D，以通过可视化促进数据分析。首先，我们确认，尽管当前模型主要是超冷液体中的牛顿液，但在玻璃中使用时表现出非常大的非牛顿性质。此外，在玻璃中，在小剪切速度区域的剪切速度剪切应力曲线中观察到高原行为。这种行为在聚合物液体和胶体分散体中很常见。接下来，通过分析流动下的结构，表明固体和难以变形，并且液体零件在玻璃中共存。我们认为，这两种状态的共存与玻璃的非牛顿性质有关，但是一张简单的图片表明这尚不清楚，这是将来澄清它的主要挑战。