希土類交換体を触媒とするNO_x除去反応

以稀土交换剂为催化剂的脱NO_x反应

基本信息

批准号：
08220203
负责人：
奥原敏夫
金额：
$ 1.28万
依托单位：
Hokkaido University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
财政年份：
1996
资助国家：
日本
起止时间：
1996 至无数据
项目状态：
已结题

项目摘要

希土類イオン交換モルデナイトおよび担持セリウム酸化物のNOのプロピレンによる選択還元反応に対する触媒活性を検討した。まず、各種希土類元素をモルデナイト(ゼオライトの一種)にイオン交換で導入した触媒(例えばCe-Morと略記)を用いてNO選択還元反応を行った。12種類の希土類(Se、Y、Ce、Pr、Nd、Sm、Eu、Tb、Dy、Gd、Ho、Yb)を検討したところ、Ce-Morが特に高活性であり、次いでEu-Morが活性を示した。Ce-Morの活性は代表的なNO_x選択還元触媒であるCu-Morよりも高かった。また、各触媒のプロピレン酸化(C_3H_6+O_2→CO,CO_2,H_2O)活性を調べ、NO選択還元活性との関係を検討したところ、酸化活性が低い元素はNO選択還元の活性も低く、また酸化活性が著しく高い元素もNO除去活性が低い、すなわちNO選択還元の触媒活性は、適度は酸化力を有する元素に発現することが分かり、その中でもCeが最も適切であった。これは、本反応では、最初に触媒上でNOが酸化されてNO_2が生成し次にこのNO_2が炭化水素によって還元され中間体を経て反応が進行するとされおり、したがって触媒には酸化活性が必要であるが、酸化力が著しく大きい場合は還元剤のC_3H_6が酸化消費されるためNOの選択還元は起らないためであると考えられる。次に、このように高活性なCe触媒の機能向上、特に耐熱性の向上をめざして酸化物担持Ce触媒を調製し、NO選択還元の活性を検討した。担体としてAl_2O_3、ZrO_2、Ga_2O_3、MgO、SiO_2、Nb_2O_5、TiO_2を検討したところ、Al_2O_3に担持したものが最も高い活性を示した。。この触媒の活性はCeO_2およびAl_2O_3単独の活性よりも高く、担持が有効であることが示された。

研究了稀土离子 - 交换armente的催化活性和支持丙烯的选择性降低NO的催化活性。首先，使用催化剂（例如，作为CE-MOR的缩写）进行选择性还原反应，其中通过离子交换将各种稀土元素引入了激烈岩（一种沸石）中。十二种稀土物种（SE，Y，CE，PR，ND，SM，EU，TB，DY，GD，HO，YB）表明CE-MOR特别活跃，其次是EU-MOR。 CE-MOR的活性高于典型的NO_X选择性还原催化剂Cu-Mor的活性。此外，当我们研究了每个催化剂的丙烯氧化（C_3H_6+O_2→CO，CO_2，H_2O）活性时，我们研究了这种关系，没有选择性降低活性。我们发现，氧化活性低的元素也具有低选择性减少活性，并且具有明显较高的氧化活性的元素也具有低的无去除活性，即，在具有氧化能力的元素中，无选择的催化活性无选择的催化活性，其中，CE是最合适的。这是因为在这种反应中，首先在催化剂上氧化了NO_2，然后由碳氢化合物减少了NO_2，并且反应通过中间体进行，因此催化剂需要氧化活性，但是如果氧化能力明显更大，C_3H_6，C_3H_6，C_3H_6，则不适合氧化和消耗，因此可以选择不正确。接下来，为了改善这种高度活性的CE催化剂的功能，尤其是耐热性，准备了氧化物支持的CE催化剂，并且没有检查任何选择性降低的活性。当Al_2O_3，ZRO_2，GA_2O_3，MGO，SIO_2，NB_2O_5和TIO_2被研究为载体时，Al_2O_3支持的载体显示出最高的活动。。该催化剂的活性仅高于CEO_2和Al_2O_3的活性，这表明该支撑是有效的。