階層性多孔構造形成過程のTEM in-situ観察で解明するガラスのミクロ構造

通过 TEM 原位观察分级多孔结构形成过程阐明玻璃微观结构

• 批准号: 22H02171
• 负责人: 藤間 卓也
• 金额: $ 11.32万
• 依托单位: Tokyo City University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
• 财政年份: 2022
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2022-04-01 至 2025-03-31
• 项目状态: 未结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-22H02171/
• 关键词: ガラス; パーコレーション・チャネル; 階層性ナノ多孔層ガラス; in-situ観察; 多孔質形成; パーコレーションチャネル

本課題初年度では、液体セルを用いてHNLの構造形成を観察するにあたり、現設計の液体セルをまず用いるため、その耐用温度域においてHNL形成現象が進行する組成のガラスを検討した。市販のソーダ石灰ガラスやホウケイ酸塩ガラスでは処理温度が高く、処理時間も長いため、液体セルが気密を維持できず、TEM内で破裂する危険性がある。そこで、ガラスを原料から溶融・急冷して自作することで組成を制御し、低温でHNL形成するガラス組成を複数見出し、数時間で数百nmのHNL構造が形成されることをSEM等を用いて確認した。また、新設計にて液体セルに組み込むイオンメータについては、初年度は実装するより大きいサイズにて測定精度や温度による影響について検討を進めた。その結果、温度や溶出元素の影響、特に液体pHによってイオン濃度の測定値が変動することと、これに対する補正方法を明らかにした。ビッグデータを用いた解析については、HNLの空孔分布解析に向けて、さまざまな条件で形成したHNL構造のSEM画像を用いて機械学習を進めている。併せて、解析精度を向上させるべく、解析アルゴリズムの最適化を行った。しかし、SEM画像の中には、HNL構造の断面が表面に対して垂直に出ていないものも含まれており、これが解析精度の向上を阻害する要因になりうることが分かった。したがって、従来の力学的なサンプル分割による断面ではなく、イオンミリングなどによる高精度に断面加工された試料の観察画像を併用する検討を始めた。コンピュータシミュレーションについては、TEMでin-situ観察を行う組成について、パーコレーション・チャネルを計算空間上で描出できるよう、大規模な原子数で計算を行うシステムを構築した。

在这个项目的第一年，为了使用液体池观察HNL的结构形成，我们首先使用了当前设计的液体池，因此我们研究了能够使HNL形成现象在其可用温度内进行的玻璃。范围。由于市售钠钙玻璃和硼硅酸盐玻璃的处理温度高且处理时间长，液体池无法保持气密性，并且在 TEM 内存在破裂的风险。因此，我们通过熔化和快速冷却原材料来控制成分，发现了多种在低温下形成HNL的玻璃成分，并使用SEM等证明了在几个小时内形成了数百纳米的HNL结构。它。此外，对于新设计的集成到液体池中的离子计，我们在第一年就使用比要实施的更大的尺寸来研究测量精度和温度影响。结果，我们澄清了离子浓度的测量值由于温度和洗脱元素，特别是液体 pH 的影响而波动，以及如何纠正这个问题。关于使用大数据的分析，我们正在利用各种条件下形成的HNL结构的SEM图像进行机器学习，以分析HNL的孔隙分布。同时，优化了分析算法，提高了分析精度。然而，一些SEM图像包含不垂直于表面的HNL结构的横截面，并且发现这可能是阻碍分析精度提高的因素。因此，我们开始考虑使用通过离子铣削等高精度横截面的样品观察图像来代替传统的机械样品分割获得的横截面。关于计算机模拟，我们构建了一个可以对大量原子进行计算的系统，以便可以在计算空间中描绘用 TEM 现场观察到的成分的渗滤通道。