Development and Theoretical Design of Stimuli-Responsive Conjugated Polymers Based on Dynamic Hypervalent Bonds

基于动态超价键的刺激响应共轭聚合物的开发与理论设计

基本信息

  • 批准号:
    22H02130
  • 负责人:
  • 金额:
    $ 11.15万
  • 依托单位:
  • 依托单位国家:
    日本
  • 项目类别:
    Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
  • 财政年份:
    2022
  • 资助国家:
    日本
  • 起止时间:
    2022-04-01 至 2025-03-31
  • 项目状态:
    未结题

项目摘要

本年度の研究では、まず結合力を理論的に予測する手法の確立を行った。超原子価ビスマス化合物の合成に新たに成功したため、以前から合成されていた超原子価スズ化合物とルイス酸性を比較した。その結果、超原子価ビスマス化合物の方がルイス酸性が強いという実験結果を得たため、理論的考察を行うことで定量的に評価かつ予測可能なパラメータの算出を行った。加えて、加えて超原子価ゲルマニウム化合物の合成にも成功した。ビスマス化合物やスズ化合物と異なり、ゲルマニウム化合物は水に対して感度が良く、分解挙動を示すことが分かった。一方で、共役系高分子化することで化合物の水に対する安定性が増し、高効率近赤外発光材料として応用可能であることを明らかにした。超原子価スズ化合物を含む共役系高分子を合成し、薄膜を作製し求核剤に曝露することで5配位→6配位化に起因する刺激応答性を確認した。その結果、高分子においてもジメチルスルホキシドなどの求核剤で色変化を示す傾向を確認した。薄膜では、スズ上の置換基がメチル基では応答せず、フェニル基では応答する挙動を確認できた。スズ上の置換基がフェニル基の方がスズ原子の結合力が高く、置換基の選択が重要であるという結果を得た。これらの結果は、共役系高分子を用いた刺激応答性の薄膜を設計・作製する際に重要な知見であり、ヘテロ元素を起点とした様々な化学物質への応答性が期待できる。以上、本年度の研究では元素に依存した動的超原子価結合の評価を行い、その中でも最も高分子への応用が容易であったスズ化合物について、刺激応答性薄膜を得る際に重要な基本的情報を収集することに努めた。本結果が、元素の性質を利用した新材料の開発につながることを期待する。
在今年的研究中,我们首先建立了一种从理论上预测粘合强度的方法。新近成功合成了高价铋化合物,我们将路易斯酸度与以前合成的高价锡化合物进行了比较。结果,我们得到了高价铋化合物具有更强的路易斯酸性的实验结果,因此我们进行了理论思考来定量评估和计算可以预测的参数。此外,他们还成功合成了超价锗化合物。研究发现,与铋和锡化合物不同,锗化合物对水敏感并表现出分解行为。另一方面,表明通过将其转化为共轭聚合物,可以提高该化合物对水的稳定性,并且可以将其用作高效的近红外发射材料。我们合成了含有高价锡化合物的共轭聚合物,制作了薄膜,并将其暴露于亲核试剂,以确认由五配位转变为六配位引起的刺激响应性。结果,我们证实,即使是聚合物,当暴露于二甲亚砜等亲核试剂时也会出现颜色变化。在薄膜中,我们证实锡上的取代基不与甲基反应,但与苯基反应。结果表明,当锡上的取代基为苯基时,锡原子的结合强度较高,取代基的选择很重要。这些结果是使用共轭聚合物设计和生产刺激响应薄膜时的重要发现,并且有望对以异质元素为原料的各种化学物质做出响应。如上所述,在今年的研究中,我们根据元素评估了动态超价键,并重点关注最容易应用于聚合物的锡化合物,以了解获得刺激响应薄膜的重要基本原理。是为了收集信息。我们希望这一结果将促进利用元素特性的新材料的开发。

项目成果

期刊论文数量(12)
专著数量(0)
科研奖励数量(0)
会议论文数量(0)
专利数量(0)
超原子価化合物を含む近赤外発光性π共役系高分子の創出
含有超价化合物的近红外发射 π 共轭聚合物的制备
  • DOI:
  • 发表时间:
    2022
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
    権 正行;田中一生;中條善樹
  • 通讯作者:
    中條善樹
幾何構造の違いを利用した超原子価ケイ素化合物の電子物性制御
利用几何结构差异控制超价硅化合物的电子特性
  • DOI:
  • 发表时间:
    2022
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
    権 正行;田中一生;中條善樹
  • 通讯作者:
    中條善樹
Development of a fluoride-anion sensor based on aggregation of a dye-modified polyhedral oligomeric silsesquioxane
  • DOI:
    10.1039/d2cc04801a
  • 发表时间:
    2022-10-05
  • 期刊:
  • 影响因子:
    4.9
  • 作者:
    Iizuka, Daisuke;Gon, Masayuki;Chujo, Yoshiki
  • 通讯作者:
    Chujo, Yoshiki
Luminescent Chromism with Coordination Number Control Based on Hypervalent Tin(IV)-Fused Azobenzene Complexes
基于高价锡(IV)稠合偶氮苯配合物的配位数控制的发光变色
  • DOI:
  • 发表时间:
    2022
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
    Sun Weipeng;Adachi Yohei;Ohshita Joji;Masayuki Gon
  • 通讯作者:
    Masayuki Gon
超原子価ケイ素化合物の幾何構造を利用したπ共役系の電子物性制御
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  • DOI:
  • 发表时间:
    2022
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
    権 正行;田中一生;中條善樹
  • 通讯作者:
    中條善樹
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  • 通讯作者:
    生越 友樹

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知道了