Modeling of radical surface reaction based on experimental analysis for adsorption/recombination/desorption elementary processes

基于吸附/重组/解吸基本过程实验分析的自由基表面反应建模

• 批准号: 22H01414
• 负责人: 齋木 悠
• 金额: $ 11.56万
• 依托单位: Nagoya Institute of Technology
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
• 财政年份: 2022
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2022-04-01 至 2025-03-31
• 项目状态: 未结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-22H01414/
• 关键词: 燃焼; 表面反応; ラジカル; 分子線散乱計測; 昇温脱離計測; プラズマ; 分子線散乱; 昇温脱離; 昇温脱離法; 分子線散乱法

固体表面上における活性化学種（ラジカル）の反応は，燃焼機器やプラズマ装置など多くの工業機器で見られる熱化学現象であり，機器の性能や製品の品質に強い影響を与えると考えられる．しかしながら，ラジカル表面反応の実験的評価は，ラジカルの化学的不安定性が高いことに起因して極めて難しく，依然として未解明な点が多い．本研究では，拡散速度が速く表面と干渉し易い，原子状の水素・酸素・窒素・炭素などに特に着目し，吸着・会合・脱離から成るこれらラジカルの表面反応素過程を超高真空環境・プラズマ・燃焼診断技術を融合した独自の分析技術により定量・モデリングすることを目的としている．当該年度は，ラジカルの会合・脱離の評価を可能とするプラズマ昇温脱離分析系の構築に着手した．超高真空中のプラズマにより水素分子，酸素分子，窒素分子などをプラズマ分解することで水素，酸素，窒素ラジカルをターゲット表面に吸着させ，表面を昇温してQMSにより脱離スペクトルを取得し，反応の頻度因子や活性化エネルギーを直接的に求めようとする全く新しい試みである．まず，真空チャンバの設計・製作・導入を行い，10-9 Torr以下の超高真空環境を形成可能であることを確認した．また，これに併行して，壁面近接火炎を対象とした壁面近傍ガス組成計測および詳細素反応機構を考慮した数値シミュレーションを遂行し，大気圧下において異なる材質の表面における水素ラジカル会合・脱離反応速度を見積もることに成功した．今後，上述の昇温脱離計測の比較データとして用いる予定である．さらに，プラズマ分子線散乱装置により，ラジカルの分子線を生成し壁面に照射することで，ラジカル吸着反応の定量化を進めた．各表面における水素および酸素ラジカルの吸着確率が，その温度依存性も含め得られつつある状況である．

活性化学物种（激素）在固体表面上的反应是在许多工业设备（例如燃烧设备和等离子体设备）中看到的热化学现象，被认为对设备和产品质量的性能有很大影响。然而，由于自由基的化学不稳定性高以及许多仍然不清楚的点，对自由基表面反应的实验评估非常困难。这项研究的重点是原子氢，氧，氮，碳等，它们具有很高的扩散速率，容易干扰表面，旨在使用独特的分析技术组成这些自由基的表面反应过程和对这些自由基的表面反应过程进行定量和模拟，以结合超级超高真空和塑料的独特分析技术。在这个财政年度，我们开始构建等离子温度升吸解分析系统，该系统允许评估自由基关联和解吸。这是一种全新的尝试，可以直接确定通过在超高真空中血浆的氢，氧和氮分子的血浆分解来确定反应的频率因素和激活能。氢，氧气和氮自由基被吸附在目标表面，提高表面并使用QMS获得解吸光谱。首先，我们设计，制造和引入了真空室，并确认可以创建10-9托尔或更少的超高真空环境。此外，与此相结合，我们考虑了壁壁炉附近气体组成的详细反应机制和详细的反应机制，并能够估算不同材料在大气压下的表面上的氢自由基缔合和解吸反应速率。将来，我们将使用它作为上述温度提升的解吸测量的比较数据。此外，通过使用等离子体分子束散射装置生成自由基分子束并将其照射到壁上，从而定量了自由基吸附反应。在这种情况下，每个表面上氢和氧自由基的吸附概率都变得可用，包括其温度依赖性。