pHに応答する新規の超分子会合体を用いた貴金属ナノ結晶の分離と回収

使用新型 pH 响应性超分子缔合分离和回收贵金属纳米晶体

基本信息

批准号：
25886013
负责人：
伊村くらら
金额：
$ 1.75万
依托单位：
Chuo University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Research Activity Start-up
财政年份：
2013
资助国家：
日本
起止时间：
2013-08-30 至 2015-03-31
项目状态：
已结题

来源：
https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-25886013/
关键词：
機能性材料

项目摘要

本研究課題では、幅広い産業において重要な貴金属ナノ粒子の回収と再分散を達成するため、pHに応答する両親媒性化合物を用いたナノ結晶回収法の開発とその有効性の検討を目的とした。まず、長鎖アミンにカルボキシル基を導入した両親媒性化合物群を合成し、水中での分子集合体構造を検討した。合成したC16CAは、pH6以上では球状ミセル、pH2からpH6ではラメラ、pH2以下ではひも状ミセルと、水溶液のpHに応じて分子集合体が三態に変化することが示された。そこで、最も一般的な貴金属ナノ結晶である金ナノ粒子をC16CAのラメラにより回収し再分散することを試みた。塩基性条件のC16CA溶液にクエン酸還元法で得られた金ナノ粒子を加えると、C16CAが配位することによって保護剤効果でナノ粒子が良好に分散することが示された。この分散溶液を弱酸性に変化すると、金ナノ粒子を取り込みながらC16CAのラメラが析出した。透過型電子顕微鏡（TEM）観察を行うと、金ナノ粒子がラメラ析出物の中で粒子間隔を維持したまま取り込まれていることが確認できた。また、ナノ粒子を取り込んだラメラは、ろ過操作によって、溶液から完全に分離され、ナノ結晶の分離回収剤としての機能発現を果たした。さらに、溶液pHを弱酸性から塩基性に操作すると、金ナノ粒子を取り込んだC16CAラメラ析出物が再び溶解し、分離回収したナノ粒子を再分散できた。このとき、UV-visスペクトルおよびTEM観察から、金ナノ粒子の分散状態が回収前の初期のものと変化していないことが確認され、ラメラの中に取り込むことで析出状態にあっても粒子同士の凝集を抑制できることが示された。このことから、C16CAの分子集合体のpH応答特性を利用した溶液‐ラメラ析出といった転移の制御は、ナノ結晶の分離方法として極めて簡便で有効な手法といえる

该研究主题的目的是使用两亲性化合物来开发一种纳米晶体恢复方法，该方法对pH值有反应并检查其有效性，以实现在广泛行业中很重要的珍贵金属纳米颗粒的恢复和重新分散。首先，合成了一组两亲动化的化合物，其中羧基被引入长链胺，并检查了水中的分子装配结构。根据水溶液的pH，合成的C16CA已显示为三个分子组件：pH 6或更高的球形胶束，pH 2至pH 6处的薄片和pH 2或更低的丝状胶束。因此，我们尝试通过使用C16CA薄片来恢复和重新分散金纳米颗粒，这是最常见的贵金属纳米晶体。当在基本条件下将通过柠檬酸盐还原获得的金纳米颗粒添加到C16CA溶液中时，显示出纳米颗粒在C16CA协调时的保护剂效应，纳米颗粒分散得很好。当这种分散溶液更改为弱酸度时，C16CA薄片在掺入金纳米颗粒的同时沉淀。透射电子显微镜（TEM）观测结果证实，在维持粒子间距的同时，在层状沉淀物中取了金纳米颗粒。此外，掺入纳米颗粒的薄片通过过滤完全与溶液分离，纳米晶体以分离和恢复剂的功能表达。此外，当将溶液从弱酸性到碱性操纵时，再次溶解了掺入金纳米颗粒的C16CA层状沉淀物，从而使分离和回收的纳米颗粒被重新分散。目前，UV-VIS光谱和TEM观察结果证实，金纳米颗粒的分散状态在恢复前的初始状态并未从最初状态发生变化，并且可以表明，将它们掺入薄片中，即使它们处于沉淀状态，也可以抑制颗粒的聚集。因此，控制过渡，例如利用C16CA分子组件的pH响应特性，是一种非常方便有效的方法，可用于分离纳米晶体。