金属超微粒子触媒上での重質タールのin situ脱窒素分解

金属超细颗粒催化剂重焦油原位脱硝

基本信息

批准号：
04805080
负责人：
大塚康夫
金额：
$ 0.77万
依托单位：
Tohoku University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for General Scientific Research (C)
财政年份：
1992
资助国家：
日本
起止时间：
1992 至无数据
项目状态：
已结题

来源：
https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-04805080/
关键词：
鉄超微粒子重質タール石炭脱窒素熱分解

项目摘要

鉄触媒はタール中の複素環窒素化合物と強い相互作用を持つので、先ず、鉄を炭素上に高分散状態で担持することを試みた。多量のイオン交換サイトを持つ豪州産褐炭を炭素前駆体として用い、FeCl_3水溶液と褐炭の混合物にアルカリを添加してFeイオンのみを沈澱担持(5〜15wt%)した後、He中700〜900℃で加熱した。得られた試料のXRD測定やTEM観察の結果は、Feイオンは金属鉄に容易に還元されて50〜100nmの超微粒子が生成すること、加熱温度やFe担持量が高くなると、金属鉄の一部が炭化鉄にまで転化されることを示した。次に、試作した石英製流動層装置を用いて、炭素担持鉄微粒子と石炭とを流動化しながら、常圧He気流下600〜1000℃/minで急速加熱し、石炭より発生する重質タールのin situ分解を行った。ガスおよび液状分解生成物のGC(TCD-FID-FTD検出器)分析や元素分析の結果より、タール中の含窒素複素環式化合物は、鉄触媒上で分解されてN_2と炭素に転化することが見いだされた。転化率の及ぼす反応温度、Fe担持量、雰囲気ガスの影響を詳細に調べたところ、脱窒素分解は、750〜900℃、5wt%程度のFe量、高価なH_2不要の条件下で、容易に進行することが明らかとなった。このような脱窒素反応により、石炭の熱分解残査であるチャー中の残留窒素が著しく小さくなることも判明した。以上のように、石炭由来のnascentタールを担持鉄超微粒子上で反応させ、Fuel NOx源でありかつ発ガン性・遺伝子突然変異性を示す重質有機窒素化合物が、無害なN_2ガスとN-free炭素に極めて速やかに分解されることを、世界で初めて見いだした。

由于铁催化剂与焦油中的杂环氮化合物有很强的相互作用，我们首先尝试将铁以高度分散的状态负载在碳上。采用具有大量离子交换位点的澳大利亚褐煤作为碳前驱体，在FeCl_3水溶液和褐煤的混合物中添加碱，仅沉淀并负载Fe离子（5～15wt%）后，在He中加热至700至900℃。所得样品的 XRD 测量和 TEM 观察结果表明，Fe 离子很容易被还原为金属铁，产生 50 至 100 nm 的超细颗粒，并且随着加热温度和 Fe 负载量的升高，表明 20 ％的铁转化为碳化铁。接下来，使用原型石英流化床装置，将碳负载的铁颗粒和煤在常压He流下以600至1000℃/min的速度快速加热，以原位降解去除煤中产生的重焦油。被执行。通过GC(TCD-FID-FTD检测器)分析和气体和液体分解产物的元素分析结果发现，焦油中的含氮杂环化合物在铁催化剂的作用下分解并转化为N_2和碳。。详细研究了反应温度、Fe负载量和气氛气体对转化率的影响，结果表明，在750~900℃、约5wt%Fe含量且不需要昂贵的H_2的条件下，反硝化分解很容易。很明显它正在取得进展。还发现这种反硝化反应显着减少了焦炭中残留氮的量，焦炭是煤热分解的残留物。如上所述，通过使煤源初生焦油在负载的铁超细颗粒上发生反应，将作为燃料NOx源且具有致癌性和基因突变性的重有机氮化合物与无害的N_2气体和N-结合在一起，这在世界上尚属首次。，我们发现碳极快地分解成游离碳。