メタンから水素と芳香族化合物を誘導するための触媒複合反応場の設計

甲烷制氢和芳香族化合物催化复合反应场的设计

基本信息

批准号：
17656258
负责人：
田川智彦
金额：
$ 2.11万
依托单位：
Nagoya University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Exploratory Research
财政年份：
2005
资助国家：
日本
起止时间：
2005 至 2007
项目状态：
已结题

项目摘要

前年度までに触媒種と水素吸蔵メディアについて触媒複合場構築のための実験的スクリーニングを行った。この結果をもとに、モリブデンを担持したH-ZSM-5触媒と水素吸蔵メディアである金属チタンを複合化させた反応場について、周期操作反応場である圧力スイング(PSA)反応器のモデルを構築し、メタン脱水素芳香族化反応のシミュレーションを行った。等温条件で、栓流を仮定した1次元モデルで、脱水素芳香族化反応(触媒反応)と水素の吸蔵(または脱着)が同時に起こることを仮定して物質収支をとり、この基礎式を市販ソルバーで計算した。反応速度式は文献値をもとにして設定し、水素の吸蔵速度と脱着速度は、実験条件に対応した希薄水素を用い、熱重量分析法を用いて実験的に求めた。標準反応条件での実験により明らかとなった本反応の促進効果が、シミュレーションで再現できることを確認した。この手法を用いて条件を変えた計算を行い、律速段階が脱水素芳香族化反応と水素吸蔵反応の間でシフトすることを明らかにし、触媒量及び水素吸蔵材料(チタン粉末)の量の影響を検討しミクロスコピックな視点からの触媒反応場の最適化を行った。また、同様の計算手法を用いて、圧力スイング(PSA)操作のシミュレーションを行い、反応周期と水素脱離周期の組み合わせの最適化を行い、マクロ反応場構築のための基礎的知見を得た。

直到去年，我们已经对催化剂种类和储氢介质进行了实验筛选，构建了催化剂复合领域。基于这些结果，我们开发了变压（PSA）反应器模型，这是一个循环运行的反应场，适用于结合钼负载 H-ZSM-5 催化剂和金属钛作为储氢介质的反应场我们构建了系统并模拟了甲烷脱氢芳构化反应。使用假定等温条件下的活塞流的一维模型，假设脱氢芳构化反应（催化反应）和氢吸收（或解吸）同时发生，计算质量平衡，并且该基本公式是用Solver计算的。。根据文献值设定反应速率方程，并使用与实验条件相对应的稀氢气进行热重分析，通过实验确定氢的吸收和解吸速率。经证实，在标准反应条件下的实验所揭示的该反应的促进效果可以通过模拟再现。利用该方法，我们在不同条件下进行了计算，明确了限速步骤在脱氢芳构化反应和储氢反应之间的转移，并发现催化剂用量和储氢材料（钛粉）用量的影响）从微观角度优化催化反应场。此外，采用相同的计算方法，模拟变压（PSA）操作，优化反应周期和解氢周期的组合，获得构建宏观反应场的基础知识。

项目成果

期刊论文数量（6）

专著数量（0）

科研奖励数量（0）

会议论文数量（0）

专利数量（0）

化学工学の進歩40、進化する反応工学

化学工程进展 40，不断发展的反应工程

DOI：
发表时间：
2006
期刊：
影响因子：
0
作者：
田川智彦;山田博史
通讯作者：
山田博史

PSA反応器を用いたメタンの脱水素芳香族化反応の速度論的検討

PSA反应器甲烷脱氢芳构化反应动力学研究

DOI：
发表时间：
2008
期刊：
影响因子：
0
作者：
大桑優樹;山田博史;田川智彦
通讯作者：
田川智彦

PSA反応器による脱水素反応の促進

PSA反应器促进脱氢反应

DOI：
发表时间：
2006
期刊：
化学工学 70 (6)
影响因子：
0
作者：
斎藤恭一;米津慎二;Yasushi SASAKI;M.Osada et al.;T.Sato et al.;N.Itoh et al.;伊藤直次ら;佐藤剛史ら共著;Ruslan Sergiienko;田川智彦
通讯作者：
田川智彦

多機能型反応器と触媒反応

多功能反应器及催化反应