ナノメートルスケールの時間分解分光法の開拓に関する基礎的研究

纳米尺度时间分辨光谱发展的基础研究

• 批准号: 13874068
• 负责人: 高木 紀明
• 金额: $ 1.28万
• 依托单位: The Graduate University for Advanced Studies
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Exploratory Research
• 财政年份: 2001
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2001 至 2002
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-13874068/
• 关键词: 表面反応; 走査トンネル顕微鏡; 超高真空; 光反応; 紫外光; 酸素; 一酸化炭素; 表面化学反応; 銀; 炭素; 金

13年度に続き、A9("0)表面に酸素が吸着してできるAg-Oの1次元鎖の物性と反応を走査トンネル顕微鏡を用いて調べた。この1次元鎖構造は、紫外光励起による鎖の分解反応では、中間体として一酸化炭素ができることが推測される。そのメカニズムを明らかにするために、一酸化炭素と1次元鎖中の酸素との反応を詳細に調べた。表面酸素の被覆率を一酸化炭素の露出量の関数としてプロットすると、酸素被覆率が小さくなると反応速度が大きく加速されるという、通常知られている表面反応には見られない大きな非線形現象が観測された。連続して観測したトンネル顕微鏡像と比較すると、反応速度が加速する被覆率領域では、Ag-Oの1次元鎖は、真直ぐに伸びた構造ではなく、折れ曲がった構造を示しており、この折れ曲がりと反応との間に相関があることが示唆された。低温で一酸化炭素との反応を追跡すると、鎖中の酸素原子は、その吸着位置に応じて一酸化炭素に対する反応性が著しく異なり、鎖の端の酸素しか反応しないことがわかった。従って、観測された反応速度の強い非線形性は、酸素被覆率の減少により鎖が直線構造から折れ曲がり構造に変化し、これにより鎖の端のサイトに吸着している醸素原子と同様の反応性を示す酸素の数が大きく増加するためであると説明される。時間分解STMの実現に向けて、天然マイカ基板上に金を蒸着させて作製した金基盤上に、チオールで保護された1から5ナノメートルサイズの金属クラスタをのせて、STM観測を行った。クラスターは、金基盤との相互作用が弱く、室温で容易に表面拡散することができるため、ほとんどのクラスターが、3次元の島上構造を造り、孤立したクラスターを観測することは困難であった。

在2013年之后，使用扫描隧穿显微镜研究了通过在A9表面上吸附氧形成的Ag-O一维链的物理特性和反应。估计，一氧化碳是形成碳一氧化碳作为在链中的链分解中的中间体形成的，从而使这种机械构成了链接，以抗紫外线的反应。详细研究了表面氧的覆盖范围是一氧化碳的量，当进行批次的碳含量时，在普通的表面反应中没有看到大的非线性现象，其中反应速率大大加速了氧气覆盖范围。 AG-O的曲线显示出弯曲的结构，而不是直长的延伸，这表明该弯曲与反应之间存在相关性。当跟踪与一氧化碳的反应时，发现链中的氧原子在对一氧化碳的反应性上取决于其吸附位置有显着差异，并且仅链边缘的氧气反应。因此，观察到的反应速率的观察到的非线性是因为链从线性结构变为弯曲结构，这是由于氧覆盖率的减少而大大增加了与链边缘相似的反应性的氧气数。为了实现时间分辨的STM，用1至5纳米尺寸的金属簇在金底物上保护的1至5纳米尺寸的金属簇进行了STM观测，该簇是通过在天然云母基板上蒸发金制成的。这些簇与金底物的相互作用较弱，并且很容易在室温下扩散表面，因此大多数簇很难创建三维岛结构，因此很难观察到孤立的群集。

项目成果

Nakagawa: "Fermi Surface Nesting and Structural Transition on a Metal Surface : IN/Cu(001)."Physical Review Letters. 86. 854-857 (2001)

中川：“金属表面上的费米表面嵌套和结构转变：IN/Cu(001)。”物理评论快报。

Osamu Nakagoe: "Structural changes of AgO chains on Ag(110) by photo-and CO-induced oxygen elimination"Surface Science. 528. 144-150 (2003)

Osamu Nakagoe：“光和 CO 诱导的氧消除导致 Ag(110) 上 AgO 链的结构变化”表面科学。