ゼオライトのミクロ空間を利用する可視光応答型光触媒の創製

利用沸石微空间创建可见光响应光催化剂

• 批准号: 12750692
• 负责人: 松岡 雅也
• 金额: $ 1.47万
• 依托单位: Osaka Prefecture University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Encouragement of Young Scientists (A)
• 财政年份: 2000
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2000 至 2001
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-12750692/
• 关键词: Ag^+; NOx分解; ゼオライト; Pb^<2+>; イオン交換法; 光触媒反応; イオン注入法; 可視光応答性; N_2O分解; ZSM-5

イオン交換法により調製したAg^+/ZSM-5触媒は200nm付近にAg^+に基づく吸収を呈するが、N_2Oの存在下この吸収を光励起するとN_2Oが光触媒的にN_2とO_2に分解した。Ag^+/ZSM-5触媒に含浸法によりPb^<2+>イオンを添加すると、Pb^<2+>イオンの添加量の増大に伴いAg^+イオンのUV吸収領域が200nmから350nm付近まで長波長側にシフトし、350nm以上の長波長を有する光照射下においてN_2Oの光触媒分解反応が進行することがわかった。また、Pb^<2+>添加Ag^+/ZSM-5触媒上ではN_2Oの光触媒分解反応がメタン、エタン、プロパン等の炭化水素の共存下において著しく促進されることを見いだした。また、高分散酸化チタン種を組み込んだメソポーラスシリケート(Ti-HMS)に、イオン注入法でVイオンなどの遷移金属イオンを注入しTi-HMS)光触媒の可視光化を試みた。Vイオン注入前のTi-HMS触媒は250nm以下にUV吸収を有する。NO存在下、Ti-HMSを紫外光(λ>270nm)照射するとNOの光触媒分解反応が進行し、N_2、O_2及びN_2Oが生成するが、λ>390nmの光照射では反応は全く進行しない。一方、Vイオンを注入するとTi-HMS(V/Ti-HMS)は、注入イオン量に依存して吸収が長波長側にスムーズにシフトし、さらに、V/Ti-HMSはλ>390nm,420nmの光照射でも光触媒反応性を示し、NOをN_2とO_2に高選択的に分解することがわかった。以上、イオン交換法やイオン注入法を駆使することで可視光照射下で応答する光触媒系の構築が可能となることが示唆された。

离子交换法制备的Ag^+/ZSM-5催化剂在200 nm左右表现出Ag^+基吸收，但当这种吸收在N_2O存在下被光激发时，N_2O光催化分解为N_2和O_2。当通过浸渍法将Pb^2+离子添加到Ag^+/ZSM-5催化剂中时，Ag^+离子的紫外吸收区随着Pb^2+的量的增加而从200nm变为350nm左右。发现，在350nm以上的长波长的光照射下，N_2O的光催化分解反应进行。我们还发现，在甲烷、乙烷和丙烷等烃类共存的情况下，Pb^2+掺杂的Ag^+/ZSM-5催化剂上N_2O的光催化分解得到显着促进。此外，我们尝试通过离子注入方法将过渡金属离子（例如 V 离子）注入包含高度分散的氧化钛物质的介孔硅酸盐（Ti-HMS）中，从而可视化 Ti-HMS 光催化剂。 V离子注入前的Ti-HMS催化剂具有低于250 nm的UV吸收。当Ti-HMS在NO存在下用紫外光(λ>270nm)照射时，NO发生光催化分解反应，生成N_2、O_2和N_2O，但当用λ>390nm的光照射时，反应不发生。继续进行。另一方面，当V离子注入Ti-HMS（V/Ti-HMS）时，根据注入离子的量，吸收平稳地转移到更长的波长，即使暴露在光下也显示出光催化反应性。高选择性地将NO分解为N_2和O_2。上述结果表明，通过充分利用离子交换和离子注入方法，可以构建响应可见光照射的光催化系统。

项目成果

W.Ju, M.Matsuoka, H.Yamashita, M.Anpo: "Local Structure of Pb(II) Ion Catalysts Anchored within Zeolite Cavities and Their Photocatalytic Reactivity for the Elimination of N_2O"J. Synchrotron Rad.. 8. 608-609 (2001)

W.Ju，M.Matsuoka，H.Yamashita，M.Anpo：“沸石空腔内锚定的 Pb(II) 离子催化剂的局部结构及其消除 N_2O 的光催化反应性”J。

W.Ju, M.Matsuoka, M.Anpo: "The Photocatalytic Reduction of Nitrous Oxide with Propane on Lead(II) Ion-exchanged ZSM-5 Catalysts"Catal. Lett.. 71. 91-93 (2001)

W.Ju，M.Matsuoka，M.Anpo：“在铅（II）离子交换 ZSM-5 催化剂上用丙烷光催化还原一氧化二氮”催化剂。

M.Matsuoka, et. al.: "Photofunctional Zeolite"eds, M. Arpo, (NOVA Svience Publisher Inc.) New York(2000).. 230 (2000)

M.松冈等。

S.Dzwigaj,M.Matsuoka et. al.: "Evidence of Three Kinds of Tetrahe dr al vanadium (V) Species in VSiβZeolite by Diffuse Reflectance UV- Visible and Photoluminescence Spectroscopies"J.Phys.Chem.B. 104. 6014-6020 (2000)

S.Dzwigaj、M.Matsuoka 等人：“通过漫反射紫外-可见光和光致发光光谱证实 VSiβ 沸石中的三种四氢钒 (V) 形态”J.Phys.Chem.B. 104。 6020 (2000)

J.Zhang, M.Matsuoka, H.Yamashita, M.Anpo: "XAFS Studies on the Local Structures of Ti-HMS Mesoporous Molecular Sieves and Their Photocatalytic Properties"J. Synchrotron Rad.. 8. 637-639 (2001)

J.Zhang、M.Matsuoka、H.Yamashita、M.Anpo：“Ti-HMS介孔分子筛局域结构及其光催化性能的XAFS研究”