サブ5フェムト秒パルスによる位相敏感超高速分光

使用亚 5 飞秒脉冲的相敏超快光谱

基本信息

批准号：
12740176
负责人：
藤貴夫
金额：
$ 1.34万
依托单位：
The University of Tokyo
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Encouragement of Young Scientists (A)
财政年份：
2000
资助国家：
日本
起止时间：
2000 至 2001
项目状态：
已结题

项目摘要

原子や分子の超高速ダイナミックスの研究には、フェムト秒の時間分解能が必要である。特に、周期数十fsで振動する分子振動の振幅や位相の変化を実時間的にとらえるためには、10fs程度の分解能が必要である。当研究室において開発された世界最短のサブ5fsパルスを発生する非平行光パラメトリック増幅器を用いることによって、5fsの時間分解能をもった分光を行うことができる。本研究においては、単純な系である有機色素分子/高分子の系について、非線形超高速分光を行った。具体的には、クレジルバイオレット分子(以下CV分子)をポリビニルアルコールにドープしたフィルムである。その結果、590cm^<-1>の色素分子の振動が観測された。この振動は、CV分子のring-breathing modeによるものである。この振動の時間変化を解析した結果、91cm^<-1>で振幅、周波数が変調を受けていることがわかった。振幅、周波数変調の位相はお互いにほぼ逆位相である。このような変調は、ポテンシャル曲線が変調を受けることによって説明できる。この変調の原因としては、CV分子のring-breathing mode以外の振動モードとのカップリングによるものであると考えられる。このring-breathing mode以外のモードの核座標とring-breathing modeの核座標を考えて、2次元のポテンシャルを設定した場合、励起状態のポテンシャルが基底状態のポテンシャルに対して回転しているとすると、今の現象がうまく説明できることがわかった。これはダシンスキー回転とよばれる現象であり、実時間分光によって、それを観測したのははじめての例である。

原子和分子超快动力学的研究需要飞秒时间分辨率。特别是，需要约 10 fs 的分辨率才能实时捕获以数十 fs 周期振荡的分子振动的振幅和相位变化。通过使用我们实验室开发的产生世界上最短的亚 5fs 脉冲的非参数光学放大器，我们可以进行时间分辨率为 5fs 的光谱分析。在这项研究中，我们对简单的有机染料分子/聚合物系统进行了非线性超快光谱分析。具体而言，是在聚乙烯醇中掺杂了甲酚紫分子(以下称为CV分子)的膜。结果，观察到590cm ^ -1 的染料分子的振动。这种振动是由于 CV 分子的环呼吸模式造成的。分析该振动的时间变化的结果是，振幅和频率在91cm ^ -1 处被调制。幅度和频率调制相位几乎彼此相反。这种调制可以通过被调制的电势曲线来解释。这种调制的原因被认为是由于与 CV 分子的环呼吸模式以外的振动模式耦合所致。如果我们考虑除环呼吸模式以外的模式的核坐标和环呼吸模式的核坐标，并设定一个二维势，如果激发态势相对于基态势旋转，则，则变为表明目前的现象可以得到很好的解释。这是一种称为杜辛斯基旋转的现象，这是首次使用实时光谱学观察到这种现象。