サブ5フェムト秒パルスによる位相敏感超高速分光

使用亚 5 飞秒脉冲的相敏超快光谱

基本信息

批准号：
12740176
负责人：
藤貴夫
金额：
$ 1.34万
依托单位：
The University of Tokyo
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Encouragement of Young Scientists (A)
财政年份：
2000
资助国家：
日本
起止时间：
2000 至 2001
项目状态：
已结题

项目摘要

原子や分子の超高速ダイナミックスの研究には、フェムト秒の時間分解能が必要である。特に、周期数十fsで振動する分子振動の振幅や位相の変化を実時間的にとらえるためには、10fs程度の分解能が必要である。当研究室において開発された世界最短のサブ5fsパルスを発生する非平行光パラメトリック増幅器を用いることによって、5fsの時間分解能をもった分光を行うことができる。本研究においては、単純な系である有機色素分子/高分子の系について、非線形超高速分光を行った。具体的には、クレジルバイオレット分子(以下CV分子)をポリビニルアルコールにドープしたフィルムである。その結果、590cm^<-1>の色素分子の振動が観測された。この振動は、CV分子のring-breathing modeによるものである。この振動の時間変化を解析した結果、91cm^<-1>で振幅、周波数が変調を受けていることがわかった。振幅、周波数変調の位相はお互いにほぼ逆位相である。このような変調は、ポテンシャル曲線が変調を受けることによって説明できる。この変調の原因としては、CV分子のring-breathing mode以外の振動モードとのカップリングによるものであると考えられる。このring-breathing mode以外のモードの核座標とring-breathing modeの核座標を考えて、2次元のポテンシャルを設定した場合、励起状態のポテンシャルが基底状態のポテンシャルに対して回転しているとすると、今の現象がうまく説明できることがわかった。これはダシンスキー回転とよばれる現象であり、実時間分光によって、それを観測したのははじめての例である。

研究原子和分子的超快动力学需要飞秒时间分辨率。特别是，为了捕获分子振动的幅度和相位的变化，这些变化是实时在几十个FS时振动的，需要大约10 fs的分辨率。通过使用非平行的光学参数放大器，该放大器可以在我们的实验室中生成世界最短的sub-5fs脉冲，可以执行具有5FS的时间分辨率的光谱。在这项研究中，在简单的有机染料分子/聚合物系统上进行了非线性超快光谱。具体而言，这是一种薄膜，其中渐纹紫色分子（以下称为CV分子）用聚乙烯醇掺杂。结果，观察到590 cm^<-1>色素分子的振动。这种振动是由于CV分子的环呼吸模式引起的。对这种振动的时间变化的分析表明，幅度和频率在91cm^<-1>下进行了调节。幅度和频率调制阶段几乎相反。这种调制可以通过对潜在曲线进行调节的事实来解释。该调制被认为是由于CV分子与环呼吸模式以外的振动模式的耦合所致。考虑到除环呼吸模式和环呼吸模式的核坐标以外的其他模式的核坐标，我们发现，如果激发态中的电势相对于基态的电势旋转，则可以很好地解释当前现象。这是一种称为Dasinski旋转的现象，这是使用实时光谱检查观察它的第一个例子。