有機伝導体BETS-FeCl_4における近藤格子の二重共鳴NMRによる実験的研究

双共振核磁共振实验研究有机导体BETS-FeCl_4中近藤晶格

基本信息

批准号：
09740262
负责人：
後藤貴行
金额：
$ 1.54万
依托单位：
Sophia University (1998)Tohoku University (1997)
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Encouragement of Young Scientists (A)
财政年份：
1997
资助国家：
日本
起止时间：
1997 至 1998
项目状态：
已结题

来源：
https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-09740262/
关键词：
有機伝導体 NMR 近藤格子二重共鳴磁気共鳴(NMR)

项目摘要

本研究の目的は、強相関電子系における近藤効果を二重共鳴NMRによって調べることである。対象物質は有機伝導体κ-BETS-FeCl_4で、磁性はFe-3d電子スピンが担っている。低温で磁気転移が見られないことから、近藤効果による磁性の消失が十分期待できる。フェルミ面の状態密度はBETS分子内におけるSeのπ電子による寄与が大きいので、Se核とFe核との間で異種核二重共鳴NMR(SEDOR)を行うことで両者の結合の強さを求め、これを超微細構造定数で除することで、伝導電子と局在電子スピンの間の交換相互作用を評価できる。初年度は、現有のNMRスペクトロメータを二重共鳴用に改造を行った。二重共鳴では異なる二つの周波数で別々の核スピンをタイミングをずらして励起する必要があるため、パルスプログラマと励起用パルス発生系の製作を行った。次いで予備実験として、低温で原因不明の帯磁率の異常と構造歪が報告されている有機超伝導体α-(BEDT-TTF)_2NH_4Hg(SCN)_4についてNH_4サイトを選択的に重水素置換し、重水素NMRの測定を行った。この予備研究は予想外の成果を挙げ、低温でNH_4分子の自由回転運動がホッピング的となり、さらに低い温度でランダムな方向を向いて停止することがわかった。また、ホッピング運動への転移は一次相転移的にドラスチックに起こることもわかった。これらの結果はPhysical Review誌等に論文として投稿し既に掲載済みである。次年度は、本題であるκ-BETS-FeCl_4におけるSe核、Fe核、Cl核の信号の検出を試みたが全く観測できなかった。今後、スペクトロメータの改良により、感度を高めて再検出を試みるとともに、BETS分子両端に配置しているプロトン核のNMRで、間接的に伝導面の情報をプローブする計画も視野に入れて研究を続行していく予定である。

本研究的目的是通过双共振核磁共振研究强相关电子系统中的近藤效应。靶材为有机导体κ-BETS-FeCl_4，其磁性由Fe-3d电子自旋引起。由于在低温下没有观察到磁转变，因此人们非常期望磁性会因近藤效应而消失。由于BETS分子中Se的π电子对费米表面的态密度有很大贡献，因此我们在Se和Fe原子核之间进行了异核双共振NMR（SEDOR），以通过以下方式确定它们之间的键合强度。将其除以超精细结构常数，我们可以评估传导电子和局域电子自旋之间的交换相互作用。第一年，现有的核磁共振波谱仪进行了双共振改造。在双共振中，需要以不同的时间以两种不同的频率激发不同的核自旋，因此我们创建了脉冲编程器和激发脉冲发生系统。接下来，作为初步实验，我们选择性地在有机超导体α-(BEDT-TTF)_2NH_4Hg(SCN)_4的NH_4位点取代氘，据报道氘在低温下表现出无法解释的磁化率异常和结构畸变。进行NMR测量。这项初步研究产生了意想不到的结果，表明NH_4分子的自由旋转运动在低温下会发生跳跃，并且在更低的温度下它会停止指向随机方向。还发现，跳跃运动的转变作为一阶相变而戏剧性地发生。这些结果已作为论文提交给《物理评论》期刊并已发表。第二年，我们尝试检测κ-BETS-FeCl_4中Se、Fe、Cl原子核的信号，但没有观察到任何信号。未来，我们将改进光谱仪以提高灵敏度并尝试重新检测，并且我们还在考虑利用位于BETS分子两端的质子核的NMR来间接探测导电表面信息的计划。计划继续。