THz-光STMを用いた帯電が誘起する分子ダイナミクスの可視化と制御

使用太赫兹光学 STM 可视化和控制电荷诱导分子动力学

基本信息

批准号：
21K14593
负责人：
木村謙介
金额：
$ 3万
依托单位：
Institute of Physical and Chemical Research
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Early-Career Scientists
财政年份：
2021
资助国家：
日本
起止时间：
2021-04-01 至 2024-03-31
项目状态：
已结题

来源：
https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-21K14593/
关键词：
THz電場駆動-光STM 単一分子科学帯電状態ダイナミクス

项目摘要

有機分子に電荷が1つ注入されると、分子構造に歪みや振動が生じ、やがて安定状態へと緩和する。この帯電により誘起される分子構造の歪みや振動が、分子が示す様々な物性に重要な役割を果たす。このような有機分子の多様な性質を司る“帯電状態のダイナミクス”を高い実時間・実空間分解能で調べ、制御する事は未到達な研究領域である。本研究では、単一分子を可視化できる走査トンネル顕微鏡(STM)と超短パルスレーザーを用いた光学系を組み合わせることで、サブピコ秒の時間・サブナノメートルの空間分解能を有する顕微分光手法を開発し、帯電状態ダイナミクスを捉えることを目的とする。具体的には、テラヘルツ(THz)領域の光パルスと可視・近赤外領域の光パルスと組み合わせたポンプ・プローブ法により、有機分子の帯電状態ダイナミクスを単一分子レベルで観測し、更には制御することを目指す。今年度の研究では、世界で初めてTHz光電場による分子への電荷注入により単一分子の励起状態を形成し、発光測定をすることに成功した。更に、THz光パルスのキャリアエンベロープ位相(CEP)を制御することで分子への電荷の注入を変化させることで、励起状態形成を制御することにも成功した。加えて、光学系を改良することでTHzを2パルスに分割してパルス間の遅延時間を調整することでも、分子への電荷注入を制御することで発光を変調した。このように今年度は装置開発を推進していくことで、THzパルスによる単一分子への電荷注入を様々な角度から制御できるようにして、帯電状態ダイナミクスを測定するための基盤を形成した。更に、ホウ酸バリウム結晶を用いてレーザーからの1030 nmの光を515 nmに波長変化し、THzパルスとの遅延時間を制御してSTMへ入れることも行い、THz光パルスと可視・近赤外領域の光パルスと組み合わせたポンプ・プローブ法も実現可能とした。

当单个电荷注入有机分子时，分子结构会发生扭曲和振动，最终松弛到稳定状态。这种充电引起的分子结构的扭曲和振动在分子表现出的各种物理性质中起着重要作用。以高实时和真实空间分辨率研究和控制控制有机分子多种特性的“带电态动力学”是一个尚未达到的研究领域。在这项研究中，我们开发了一种具有亚皮秒时间和亚纳米空间分辨率的显微光谱方法，将可以可视化单个分子的扫描隧道显微镜（STM）与使用超短脉冲激光的光学系统相结合。带电态动力学。具体来说，我们使用泵浦探针方法，将太赫兹（THz）区域的光脉冲与可见光和近红外区域的光脉冲相结合，在单分子水平上观察和控制有机分子的带电状态动力学。旨在做到这一点。在今年的研究中，我们在世界上首次成功地通过使用太赫兹光电场将电荷注入到分子中并测量发光，在单个分子中形成激发态。此外，通过控制太赫兹光脉冲的载波包络相位（CEP），他们成功地通过改变分子中的电荷注入来控制激发态的形成。此外，通过改进光学系统，他们能够将太赫兹分成两个脉冲并调整脉冲之间的延迟时间，从而控制电荷注入分子并调制光发射。通过本财年推动设备开发，我们已经能够通过太赫兹脉冲从各个角度控制电荷注入单个分子，从而为测量带电态动力学奠定了基础。此外，我们使用硼酸钡晶体将激光的1030 nm波长改变为515 nm，用太赫兹脉冲控制延迟时间，并将其输入到STM中，采用泵浦-探测方法结合区域光脉冲。也成为可能。