Mechanistic study on metal chalcogenides catalyzed water splitting for efficient hydrogen production

金属硫属化物催化水高效制氢机理研究

• 批准号: 19F18346
• 负责人: 野田 優
• 金额: $ 1.47万
• 依托单位: Waseda University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for JSPS Fellows
• 财政年份: 2019
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2019-04-01 至 2021-03-31
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-19F18346/
• 关键词: 水電解水素製造; 電気化学触媒; 遷移金属カルコゲナイド; カーボンナノチューブ電極; 水素発生反応; 酸素発生反応; 水電解

昨年度までに非貴金属系の水電解触媒の多くで表面再構成が重要なことを示してきた。2020年度はこの観点から高機能触媒の開発に取り組んだ。CoSe2をCoSeO3へと前酸化してから表面をCoOOHへ電気化学酸化すると活性なCo2+サイトが増大し高い酸素生成活性を発現すること、Niを不純物として含むCuフォームを1 mM Fe2+を含む1 M KOH水溶液中で電気化学酸化するとNixFe1-xOOHナノニードルがフォーム上に高密度に形成して高い酸素発生活性を発現すること、ニッケル硫化物をアルカリ水溶液中で電気化学酸化すると表面がアモルファスNiSx(OH)yへ再構成され高い水素生成活性を発現すること、ステンレス箔表面からCrを溶解除去したうえで電気化学還元するとNiとMnの水酸化物に表面が再構成し高い水素生成活性を発現することを見出した。また、多分野から水電解研究に参入している中、電気化学評価が不適切に行われている状況を指摘、適切な評価方法を提示した。まず、電気化学インピーダンス分光法はまちまちな条件で行われ触媒活性比較に混乱を生じている状況を指摘、モデル触媒で各条件を検討、全触媒が作用する電位で電荷移動抵抗を求めると触媒活性と良い相関が得られることを示した。また、性能評価に重要なTafelプロットは定常状態のデータに適用すべきところ、多くの研究で簡便な非定常測定である線形掃引ボルタンメトリー(LSV)やサイクリックボルタンメトリー(CV)のデータに適用されてしまっている。実際にLSVとCVでは定常状態データからずれて結果が変わることを示し、定常状態でのデータ取得の重要性を示した。さらに日々膨大に発表される関連論文を精読し、メカニズムと課題を整理したレビュー論文を複数発表した。これらは再エネ電力を用いたCO2フリー水素製造に通じる成果であり、SDG目標7,13に貢献する。

直到去年，我们已经证明表面重组对于许多非贵金属水电解催化剂很重要。 2020财年，我们从这个角度致力于开发高性能催化剂。 CoSe2 预氧化为 CoSeO3，然后表面电化学氧化为 CoOOH，增加了活性 Co2+ 位点并产生高产氧活性。当在KOH水溶液中进行电化学氧化时，NixFe1-xOOH纳米针在泡沫上以高密度形成并表现出高产氧活性，而当硫化镍在碱性水溶液中进行电化学氧化时，表面变成非晶态。重构为NiSx(OH)y，表现出高的产氢活性，当Cr从不锈钢箔表面溶解除去，然后进行电化学还原时，表面重构为Ni和Mn的氢氧化物，从而产生高的产氢活性发现表达的是.他还指出了水电解研究涉及许多领域的电化学评估不恰当的情况，并提出了适当的评估方法。首先，我们指出电化学阻抗谱是在各种条件下进行的，这会导致比较催化剂活性的混乱。我们使用模型催化剂检查每个条件，并计算所有催化剂作用的电位下的电荷转移电阻。可以获得良好的相关性。此外，对于性能评估很重要的塔菲尔图应该应用于稳态数据，但在许多研究中，它们应用于线性扫描伏安法（LSV）和循环伏安法（CV）的数据，这些数据是简单的非稳态测量.它被储存起来了。事实上，我们表明 LSV 和 CV 结果由于偏离稳态数据而发生变化，这证明了获取稳态数据的重要性。此外，他还仔细阅读了每天发表的大量相关论文，并发表了多篇综述性论文，对机制和问题进行了总结。这些成就有助于利用可再生电力生产无二氧化碳的氢气，并有助于实现可持续发展目标 7 和 13。

项目成果

Oxygen Electrocatalysis for Sustainable Future

氧电催化促进可持续未来

• 发表时间: 2020
• 作者: Anantharaj Sengeni;Noda Suguru;Sengeni Anantharaj;Sengeni Anantharaj;Sengeni Anantharaj;Sengeni Anantharaj;Sengeni Anantharaj;Sengeni Anantharaj
• 通讯作者: Sengeni Anantharaj

Electroanalytical Techniques and Electrocatalytic Water Splitting: Best Practices

电分析技术和电催化水分解：最佳实践

• 发表时间: 2020
• 作者: Anantharaj Sengeni;Noda Suguru;Sengeni Anantharaj;Sengeni Anantharaj;Sengeni Anantharaj;Sengeni Anantharaj;Sengeni Anantharaj;Sengeni Anantharaj;Sengeni Anantharaj;Sengeni Anantharaj
• 通讯作者: Sengeni Anantharaj

Appropriate Use of Electrochemical Impedance Spectroscopy in Water Splitting Electrocatalysis

• DOI: 10.1002/celc.202000515
• 发表时间: 2020-05-15
• 期刊: CHEMELECTROCHEM
• 影响因子: 4
• 作者: Anantharaj, Sengeni;Noda, Suguru
• 通讯作者: Noda, Suguru

CSIR-CECRI(インド)

CSIR-CECRI（印度）

Cyclic and linear sweep voltammetry: fundamentals and applications

循环和线性扫描伏安法：基础知识和应用

• 发表时间: 2020
• 作者: Anantharaj Sengeni;Noda Suguru;Sengeni Anantharaj;Sengeni Anantharaj
• 通讯作者: Sengeni Anantharaj