光による分子ダイナミクス制御へ向けた実時間第一原理シミュレータの開発
开发利用光控制分子动力学的实时第一原理模拟器
基本信息
- 批准号:19J11628
- 负责人:
- 金额:$ 0.7万
- 依托单位:
- 依托单位国家:日本
- 项目类别:Grant-in-Aid for JSPS Fellows
- 财政年份:2019
- 资助国家:日本
- 起止时间:2019-04-25 至 2021-03-31
- 项目状态:已结题
- 来源:
- 关键词:
项目摘要
本研究は、高強度・超高速レーザーパルスに曝された分子内で起こる核‐電子相関ダイナミクスを正確に扱える実時間第一原理計算シミュレータの開発を行い、さらに開発したシミュレーションを用いて高強度レーザー光による解離反応等の分子ダイナミクスの制御に理論的な指針を与えることを目的としている。本年度は、レーザー光によって駆動される分子ダイナミクスの第一原理シミュレータの開発を行った。核・電子両方の運動を考慮したレーザー場中の分子を第一原理計算で扱うため、多電子系のダイナミクスを正確かつ低コストで計算できる時間依存完全活性空間自己無撞着場法(TD-CASSCF法)と核波束を古典的な点電荷として扱うEhrenfest法を組み合わせた手法を第一原理計算理論として用いた。本研究の計算では、光イオン化を表現するために広い空間を離散化する一方で、核の近傍で局所的に急激に変化する波動関数を精度良く扱う必要がある。そこで計算空間全体を粗いメッシュで覆い、波動関数が急激に変化する領域にのみ細かいメッシュを配置できるアダプティブ有限要素法を離散化手法として採用した。またイオン化し遠方へ広がった波動関数に対する吸収境界条件としてExterior complex scaling(ECS)を実装した。次に開発したシミュレーションから光電子エネルギースペクトルを抽出する手法としてtime-dependent surface flux法を実装した。この方法は波動関数のフラックスからスペクトルを計算する方法なので、吸収境界条件を用いる実時間計算と非常に相性が良い。これを用いてアト秒パルスを照射した水素分子からの光電子エネルギースペクトルの第一原理計算を行った。この結果を遷移行列要素から計算したスペクトルと比較したところ、開発したシミュレータで計算したスペクトルは偏光方向や分子構造を適切に反映していることが確認できた。
在这项研究中,我们将开发一个实时第一性原理计算模拟器,能够准确处理暴露于高强度、超快激光脉冲的分子中发生的核电子相关动力学,此外,我们将使用开发的模拟来目的是为控制光诱导解离反应等分子动力学提供理论指导。今年,我们开发了激光驱动的分子动力学第一原理模拟器。依赖时间的完全主动空间自洽场方法(TD-CASSCF)用于以低成本准确计算多电子系统的动力学,因为它使用第一性原理计算来处理激光场中的分子,该计算考虑了第一性原理计算理论采用了将核波包视为经典点电荷的Ehrenfest方法相结合的方法。在本研究的计算中,在离散广阔的空间来表示光电离的同时,需要精确处理在原子核附近局部快速变化的波函数。因此,我们采用自适应有限元法作为离散化方法,用粗网格覆盖整个计算空间,仅在波函数快速变化的区域放置较细的网格。我们还实现了外部复标度(ECS)作为传播较远的电离波函数的吸收边界条件。接下来,我们实施了时间相关表面通量方法作为从开发的模拟中提取光电子能谱的方法。由于该方法根据波函数的通量计算光谱,因此与使用吸收边界条件的实时计算非常兼容。利用这一点,我们对阿秒脉冲照射下的氢分子的光电子能谱进行了第一性原理计算。当将该结果与根据过渡矩阵元素计算的光谱进行比较时,证实由开发的模拟器计算的光谱适当地反映了偏振方向和分子结构。
项目成果
期刊论文数量(2)
专著数量(0)
科研奖励数量(0)
会议论文数量(0)
专利数量(0)
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