Development of spin-contrast-variation neutron diffractometry

自旋衬度变化中子衍射技术的发展

基本信息

批准号：
19J23744
负责人：
三浦大輔
金额：
$ 1.6万
依托单位：
Yamagata University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2019
资助国家：
日本
起止时间：
2019-04-25 至 2022-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

本年度はスピンコントラスト変調中性子回折法を用いて、近年新たに開発された高強度セルロースナノファイバーのゲル化メカニズムの解明を目的に研究に取り組んだ。スピンコントラスト変調中性子回折法は中性子の散乱確率が水素核のスピンによって変化する性質を利用した構造解析法であり、スピンを標識として試料の水素を中心とした構造情報を得ることができる。スピンコントラスト変調中性子回折法では、試料の水素核スピンをある一定方向に揃える(偏極)必要があり、試料に偏極源分子の添加を要する。昨年度までは結晶性試料を粉末にし、偏極源分子を含んだ溶媒に粉末試料を分散させることで添加を実現してきた。しかしながら高強度セルロースナノファイバーを粉末にすることは困難である。また粉末にすると、圧縮性を備えたゲル化状態とは異なってしまう。そこで粉末にせず、ゲル化状態を保持したままでの中性子散乱測定を実現を目指した。セルロースナノファイバーゲルの多孔質性による吸水性に着目した。偏極源分子を融解させた水溶液をファーバーゲルに吸水させ、偏極源分子の添加を試みた。中性子散乱で水からのバックグラウンドを抑制するため、凍結乾燥により構造を保持したまま水を排除した。凍結乾燥後に試料の偏極源分子の濃度を測定し、偏極可能な状態であることを確かめ、中性子散乱を実施し、ファイバーのゲル化に水素の関与を示す結果を得られた。ファイバーのゲル化のような物質の機能発現などには水素が関与していると言われている。機能発現メカニズムを構造的観点から理解し、また機能発現を実現する材料の開発などに本研究は貢献できると考えられる。

今年，我们利用自旋对比调制中子衍射进行了研究，以阐明最近开发的高强度纤维素纳米纤维的凝胶机制。自旋对比调制中子衍射是利用中子的散射概率随氢原子核自旋而变化的特性，以自旋为标记获得以样品中的氢为中心的结构信息的结构分析方法。在自旋衬度调制中子衍射中，需要将样品的氢核自旋沿一定方向排列（偏振），这就需要在样品中添加偏振源分子。直到去年，添加是通过将晶体样品变成粉末并将粉末样品分散在含有偏振源分子的溶剂中来实现的。然而，高强度纤维素纳米纤维很难制成粉末。另外，制成粉末时，其压缩性与凝胶状态不同。因此，我们的目标是在保持凝胶状态而不将其变成粉末的情况下进行中子散射测量。我们重点关注纤维素纳米纤维凝胶的孔隙率导致的吸水率。尝试通过将含有偏振源分子的水溶液吸收到费伯凝胶中来添加偏振源分子。为了抑制由于中子散射而产生的水背景，通过冷冻干燥除去水，同时保留结构。冷冻干燥后，测量样品中偏振源分子的浓度，确认其处于可偏振状态，并进行中子散射，得到的结果表明氢参与了纤维凝胶化。据说氢参与物质功能的表达，例如纤维的凝胶化。相信这项研究有助于从结构角度理解功能表达的机制，并有助于开发实现功能表达的材料。