Biosynthesis Study of Complex Skeleton Natural Organic Compounds Derived from Filamentous Fungi
丝状真菌复杂骨架天然有机化合物的生物合成研究
基本信息
- 批准号：20J22522
- 负责人：
- 金额：$ 1.6万
- 依托单位：
- 依托单位国家：日本
- 项目类别：Grant-in-Aid for JSPS Fellows
- 财政年份：2020
- 资助国家：日本
- 起止时间：2020-04-24 至 2023-03-31
- 项目状态：已结题
- 来源：
- 关键词：
项目摘要
非ヘム鉄およびα-ケトグルタル酸依存性（Fe/αKG）オキシゲナーゼは、さまざまな酸化的生体変換を触媒します。その触媒的柔軟性と高い効率性から、Fe/αKGオキシゲナーゼは生体触媒としての応用に注目を浴びています。本研究では、真菌由来のメロテルペノイドエメルバリドンの生合成に関与する非常に多様な触媒的特性を持つFe/αKGオキシゲナーゼSptFの生化学的および構造的特性について精査した。in vitroの解析から、SptFがヒドロキシ化、不飽和化、エポキシ化、骨格再編成など、複数の連続的な酸化反応を触媒することが明らかになった。SptFはさまざまなメロテルペノイドに対して非常に広範な基質特異性を示し、テレトニンからユニークなシクロプロパン環を含む5/3/5/5/6/6および5/3/6/6/6の骨格を効率的に生成した。さらに、SptFはアンドロステロン、テストステロン、プロゲステロンなどのステロイドを異なる位置特異性でヒドロキシ化した。SptFの結晶構造解析および構造に基づく変異解析の研究から、酵素反応の分子基盤が明らかになり、ループ領域の可塑性が顕著な基質多様性に寄与している可能性が示唆された。本研究ではSptFは酸化反応の有望な生体触媒として大いに潜在能力を持っていることを示した。
非血红素铁和 α-酮戊二酸依赖性 (Fe/αKG) 加氧酶可催化多种氧化生物转化。由于其催化灵活性和高效性，Fe/αKG加氧酶作为生物催化剂的应用引起了人们的关注。在这项研究中，我们研究了 SptF 的生化和结构特性，SptF 是一种 Fe/αKG 加氧酶，具有高度多样化的催化特性，参与真菌类萜 emerbalidone 的生物合成。体外分析表明，SptF 催化多个连续氧化反应，包括羟基化、去饱和、环氧化和主链重排。 SptF 对多种类萜化合物表现出非常广泛的底物特异性，从 Teretonin 到含有独特环丙烷环的 5/3/5/5/6/6 和 5/3/6/6/6 骨架。此外，SptF 羟基化类固醇，如雄酮、睾酮和黄体酮，具有不同的区域特异性。 SptF 的晶体结构分析和基于结构的突变分析揭示了酶促反应的分子基础，并表明环区域的可塑性可能有助于显着的底物多样性。这项研究表明 SptF 作为氧化反应生物催化剂具有巨大的潜力。
项目成果
期刊论文数量（2）
专著数量（0）
科研奖励数量（0）
会议论文数量（0）
专利数量（0）
Structural Diversification of Andiconin-Derived Natural Products by α-Ketoglutarate-Dependent Dioxygenases
α-酮戊二酸依赖性双加氧酶对安迪康宁衍生天然产物的结构多样化
- DOI：10.1021/acs.orglett.0c01358
- 发表时间：2020
- 期刊：
- 影响因子：5.2
- 作者：Bai Tongxuan;Matsuda Yudai;Tao Hui;Mori Takahiro;Zhang Yonghui;Abe Ikuro
- 通讯作者：Abe Ikuro
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