Development of electrode interface for molecular recognition using ultrathin nanoporous films from polymer nanosheets

使用聚合物纳米片超薄纳米多孔膜开发用于分子识别的电极界面

基本信息

批准号：
20J11818
负责人：
石崎裕也
金额：
$ 1.34万
依托单位：
Tohoku University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2020
资助国家：
日本
起止时间：
2020-04-24 至 2022-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

本研究課題は、両親媒性の有機-無機ハイブリッド高分子ナノシートを前駆体として形成される多孔質SiO2超薄膜のナノ構造(膜厚・膜密度・細孔サイズ)および表面化学特性の同時制御により、高感度・高選択性を有する分子認識電極界面の開発を目的としている。本年度は、前年度に作製したかご型シルセスキオキサン高分子ナノシートを前駆体として得られるナノ多孔質SiO2超薄膜の表面機能化およびその選択的イオン透過性の評価を試みた。表面機能化には、pH応答性のシランカップリング材として知られる3-アミノプロピルトリエトキシシラン(APTES)を用いた。その結果、溶液濃度を最適化することで、ナノ多孔質SiO2超薄膜表面をアミノ基で均一に修飾することに成功した。また、表面ゼータ電位測定の結果から、得らえた表面修飾ナノ多孔質SiO2(NP SiO2-NH2)超薄膜がpH応答性を有することが示された。さらに、得られたNP SiO2-NH2超薄膜を金電極表面上に製膜し、異なる電荷を有する酸化還元種(Fe(CN)63-/4-およびRu(NH3)62+/3+)を用いてイオン透過性の評価を行った。その結果、低pH条件下(NP SiO2-NH2超薄膜の等電点以下)においてアニオン選択的なイオン透過性を示すことが分かった。以上の結果から、かご型シルセスキオキサンを有する高分子ナノシートを前駆体とすることで、ナノ多孔質超薄膜の構築に成功し、さらにその表面機能化を行うことで、サイズおよび電荷選択的な電極界面を作製することに成功した。現在、タンパク質などの生体分子(酸化還元活性を有するフェリチンなど)についても検討を行っており、今後の電気化学ベースのセンサ材料や分離膜材料開発にむけた選択層としての利用などが期待される。

本研究的目的是同时控制以两亲性有机-无机杂化聚合物纳米片为前驱体形成的多孔SiO2超薄膜的纳米结构（膜厚、膜密度、孔径）和表面化学性质。分子识别电极界面具有高灵敏度和高选择性。今年，我们尝试对前一年制备的笼状硅倍半氧烷聚合物纳米片作为前驱体获得的纳米多孔SiO2超薄膜进行表面功能化，并评估其选择性离子渗透性。对于表面功能化，使用了 3-氨基丙基三乙氧基硅烷 (APTES)，它被称为 pH 响应性硅烷偶联材料。结果，通过优化溶液浓度，我们成功地用氨基均匀地修饰了纳米多孔SiO2超薄膜的表面。此外，表面zeta电位测量结果表明，所得表面改性纳米多孔SiO2(NP SiO2-NH2)超薄膜具有pH响应性。此外，将获得的NP SiO2-NH2超薄膜沉积在金电极表面，并在其上沉积具有不同电荷的氧化还原物质（Fe(CN)63-/4-和Ru(NH3)62+/3+）。使用金电极表面评估离子渗透性。结果发现，它在低pH条件下（低于NP SiO2-NH2超薄膜的等电点）表现出阴离子选择性离子渗透性。基于上述结果，我们以含有笼状倍半硅氧烷的聚合物纳米片为前驱体，成功构建了纳米多孔超薄膜，并通过进一步对表面进行功能化，成功构建了具有尺寸和电荷的纳米多孔超薄膜。我们成功地创建了电极界面。我们目前正在研究蛋白质等生物分子（例如具有氧化还原活性的铁蛋白），并有望将其用作选择性层，用于开发未来基于电化学的传感器材料和分离膜材料。