大規模エーレンフェストダイナミクスの開発による溶液系の励起状態ダイナミスクの実現

通过开发大规模埃伦菲斯特动力学实现溶液系统中的激发态动力学

基本信息

批准号：
20K05439
负责人：
小泉健一
金额：
$ 2.83万
依托单位：
National Institute for Materials Science (2021-2022)Institute of Physical and Chemical Research (2020)
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
财政年份：
2020
资助国家：
日本
起止时间：
2020-04-01 至 2023-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

溶液系の第一原理分子動力学法の解析を行った。具体的にはカリウム濃厚電解液についてカリウムの拡散過程の追跡を行った。近年、エネルギー問題が持続可能な社会を維持するため大きな問題となっている。これまでのリチウムに基づいた二次電池は、さまざまなコストの障害がある。安価なカリウムで代替できれば、社会的に大きなインパクトをもつ。従来の溶媒では、その可燃性から、水系溶媒の研究開発が行われて来たが、電位窓の問題から、実現が困難になっていた。このため系の濃厚化を図ることで、打開策が見込まれている。濃厚化の限界を極めた系として、東京大学、山田グループから61.7mの超高濃度カリウムイオン電解液が報告されている。今回は第一原理分子動力学からカリウムイオンの拡散をシミュレートしカリウム拡散のメカニズムを明らかにした。第一原理分子動力学法によって61.7 mの超高濃度電解液について、カリウムイオンの拡散メカニズムの考察を行った。6つの塩に対する水の配位が異なるモデルを準備し30psの分子動力学計算を行った。カリウムから酸素原子への動径分布関数を求めると6つのモデル全てで同じ値を示した。その一方、拡散係数を求めると6つのモデルでそれぞれ異なる結果を得た。拡散係数とNernst-Einsteinの式から求めたconductivityは実験値を再現していた。水とカリウムイオンの空間的分布のマップを図示すると、conductivityが小さいモデルでは水とカリウムイオンの空間的分布に重なりがないことが明らかとなった。Conductivityの大きいモデルではカリウムイオンの空間的分布に重なりが見られた。このことからカリウム周辺の水はカリウム拡散の鍵となっており、カリウム周辺の水の分布が拡散係数などの動的パラメータに大きく影響を与えることが明らかとなった。現在学術論文の原稿を用意し近日投稿する予定である。

分析了用于溶液系统的第一原理分子动力学方法。具体而言，跟踪钾浓缩电解质的扩散过程。近年来，为了维持可持续的社会，能源问题已成为一个主要问题。以前的基于锂的二次电池具有各种成本障碍。如果可以用廉价的钾代替，它将产生巨大的社会影响。在常规的溶剂中，由于其可燃性而进行了水溶液的研究和开发，但是由于潜在窗户的问题，很难实现它们。因此，预计将通过增加系统的流行来制定解决方案。东京大学和Yamada组报告了61.7m的超高钾离子电解质，该系统已达到产品浓度的限制。这次，我们模拟了钾离子从第一原理分子动力学的扩散，并阐明了钾扩散的机理。使用第一原理分子动力学检查了钾离子的扩散机理的超高浓度电解质。为六个盐制备了不同水协调的模型，并在30 ps下进行了分子动力学计算。在所有六个模型中，从钾到氧原子的径向分布函数均显示出相同的值。另一方面，当计算扩散系数时，六个模型中的每一个都不同。从扩散系数和Nernst-Einstein方程中获得的电导率再现了实验值。水和钾离子的空间分布的图表明，在电导率低的模型中，水和钾离子的空间分布没有重叠。在具有高电导率的模型中，在钾离子的空间分布中观察到重叠。这表明钾周围的水是钾扩散的关键，并且钾周围水的分布对动态参数（例如扩散系数）有重大影响。我们目前正在准备我们的学术论文手稿，并计划尽快提交。

项目成果

期刊论文数量（2）

专著数量（0）

科研奖励数量（0）

会议论文数量（0）

专利数量（0）

A comparison of geometries and electronic structure of plumbogummite (PbAl3P2O14H6), Pb2P4O12 and Pb2P2O7

铅橡胶矿 (PbAl3P2O14H6)、Pb2P4O12 和 Pb2P2O7 的几何形状和电子结构比较

DOI：
10.1016/j.cplett.2020.137800
发表时间：
2020
期刊：
Chemical Physics Letters
影响因子：
2.8
作者：
Kenichi Koizumi;Daisuke Hashizume;Junko Umeda;Manabu Kimura;Takahiro Yokota;Masayasu Ito;Akira Iguchi;Shinichiro Nakamura
通讯作者：
Shinichiro Nakamura

第一原理分子動力学法によるカリウム二次電池の濃厚電解液の研究

第一性原理分子动力学方法研究钾二次电池浓电解液