分子構造からみた時間－温度換算則の妥当性とMD解析による長期寿命予測法の開発

从分子结构角度研究时间-温度转换定律的有效性以及MD分析长期寿命预测方法的发展

基本信息

批准号：
19KK0363
负责人：
坂井建宣
金额：
$ 9.73万
依托单位：
Saitama University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Fund for the Promotion of Joint International Research (Fostering Joint International Research (A))
财政年份：
2020
资助国家：
日本
起止时间：
2020 至 2023
项目状态：
已结题

项目摘要

時間－温度換算則のもとになる粘弾性理論において、自由体積は粘性に寄与することが知られている。本年度は分子動力学シミュレーションにより得られた自由体積の変化の温度依存性について明らかにし、自由体積の変化においても時間－温度換算則（チャルマース工科大学による自動化された時間－温度換算則法）を適用することで、時間－温度換算則に及ぼす影響の中で自由体積の割合を明らかにした。この要因が明らかになることで、温度の影響と、温度による密度変化（自由体積変化）の影響を分けて考えることが可能になると考えている。今年度はポリエチレンだけでなくポリプロピレンについても分子動力学シミュレーションを行い、ポリエチレンとポリプロピレンが示す粘弾性挙動が異なる原因について、分子の動きなどから明らかにすることができた。分子動力学シミュレーションの結果の妥当性検討のためのナノインデンテーション試験については、様々な押し込み深さの実験を行うことで、分子動力学シミュレーションと同等の弾性率が得られる条件が得られた。また分子量が異なる材料および分子量分布が異なる材料についてもナノインデンテーション試験を行っており、押し込み挙動の分子量依存性も明らかにしている。しかし分子量と押し込み挙動の関係が予想した結果と異なっており、文献調査を含めて再検討が必要である。また、分子動力学シミュレーションによるナノインデンテーション試験の再現は未だ行えておらず、早急に対応する必要がある。また、実験では結晶化の影響がないポリスチレンを用いて行っており、分子動力学シミュレーションにおいても同様にポリスチレンを対象とした解析が必要となっている。

在作为时间-温度转换定律基础的粘弹性理论中，已知自由体积对粘度有贡献。今年，我们将阐明通过分子动力学模拟获得的自由体积变化的温度依赖性，并将时间-温度转换规则（查尔姆斯理工大学的自动时间-温度转换规则方法）应用于自由体积变化。这样，我们就明确了自由体积对时间-温度转换规律的影响所占的比例。我们相信，通过澄清这个因素，将有可能将温度的影响与温度引起的密度变化（自由体积变化）的影响分开。今年，我们不仅对聚乙烯进行了分子动力学模拟，还对聚丙烯进行了分子动力学模拟，并从分子的运动中阐明了聚乙烯和聚丙烯粘弹性行为差异的原因。对于检验分子动力学模拟结果有效性的纳米压痕试验，通过进行不同压痕深度的实验，我们能够获得与分子动力学模拟等效的弹性模量的条件。还对不同分子量的材料和不同分子量分布的材料进行了纳米压痕测试，也阐明了压痕行为对分子量的依赖性。然而，分子量与压痕行为之间的关系与预期结果不同，需要重新审查，包括文献综述。此外，目前还不可能使用分子动力学模拟来重现纳米压痕测试，这需要立即完成。此外，实验是使用不受结晶影响的聚苯乙烯进行的，还需要使用聚苯乙烯作为分子动力学模拟的目标进行分析。