欠陥ドープ単層カーボンナノチューブの構造特異的な発光特性解明と生体分子検出応用

缺陷掺杂单壁碳纳米管结构特异性发射特性的阐明及其在生物分子检测中的应用

基本信息

批准号：
20J21818
负责人：
新留嘉彬
金额：
$ 1.98万
依托单位：
Kyushu University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2020
资助国家：
日本
起止时间：
2020-04-24 至 2023-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

単層カーボンナノチューブ (SWCNT) に、化学修飾を用いて欠陥ドープした局所化学修飾SWCNT (lf-SWCNT) は、近赤外域に高輝度な欠陥発光を示す。前年度は、lf-SWCNTのドープサイトに対して、マクロなサイズを有するタンパク質を対象とし、その吸着が導く誘電環境変化に基づく発光波長シフトを用いた新たなタンパク質の検出機構を構築した。本知見は、従来の未修飾SWCNTで用いられてきた検出原理と異なる機構に基づいたlf-SWCNTの近赤外センシングプローブ利用の可能性を示した。一方で、実用化のための課題として、限定的な知見に留まっている欠陥発光の環境応答の詳細な理解と生体試料から医学的に有用な機能性タンパク質を検出する技術への展開が挙げられる。令和四年度はlf-SWCNTの周囲環境を構成する被覆分子とドープサイトの相互作用を系統的に検証するため、lf-SWCNTを被覆するビニルポリマーの化学構造の違いと欠陥発光波長変化の相関性を評価した。その結果、ドープサイトでは化学修飾に基づく電子状態の偏りによってポリマーとの間に強い相互作用が働き、被覆するビニルポリマーの側鎖構造の物性の違いに応じて欠陥発光が明瞭な波長変化を示すことを明らかにした。lf-SWCNTを用いた機能性タンパク質の検出系開拓を目指し、腎疾患等のバイオマーカーである血清アルブミンと特異的に結合する長鎖脂肪酸をlf-SWCNTに導入する設計を行った。その結果、本材料は生理食塩水ならびに血清中の血清アルブミンの存在に応答して発光波長シフトを示し、lf-SWCNTが生体環境中の機能性タンパク質検出プローブとなる知見を得た。以上のように、lf-SWCNTが示す欠陥発光の環境応答の特異性を見出し、機能性タンパク質検出に向けた技術開発を行った。以上の成果はナノ物性を基にした次世代医療診断技術等に貢献すると期待される。

局部化学修饰的SWCNT（lf-SWCNT）是通过化学修饰掺杂缺陷的单壁碳纳米管（SWCNT），在近红外区域表现出高强度的缺陷发射。去年，我们针对 lf-SWCNT 掺杂位点的宏观蛋白质，构建了一种新的蛋白质检测机制，该机制利用基于吸附引起的介电环境变化的发射波长变化。这一发现证明了使用 lf-SWCNT 作为近红外传感探针的可能性，其检测原理不同于传统未修饰的 SWCNT 中使用的检测原理。另一方面，实际应用的挑战包括详细了解缺陷发光的环境响应（对此的知识仍然有限），以及从生物样品中检测医学上有用的功能蛋白的技术的发展。 2020年度，我们将系统地验证构成lf-SWCNT周围环境的涂层分子与掺杂位点之间的相互作用，并研究涂层lf-SWCNT的乙烯基聚合物的化学结构差异与缺陷变化之间的相关性。评估了发射波长。结果，由于化学改性导致电子态极化，在掺杂位点发生与聚合物的强相互作用，并且缺陷发射根据覆盖物侧链结构的物理性质表现出明显的波长变化乙烯基聚合物揭示了这一点。为了开发一种使用 lf-SWCNT 的功能性蛋白质检测系统，我们设计了 lf-SWCNT，以掺入可特异性结合血清白蛋白（肾病生物标志物）的长链脂肪酸。结果，该材料响应于生理盐水和血清中血清白蛋白的存在而表现出发射波长变化，我们发现lf-SWCNT可以用作检测生物环境中功能蛋白的探针。如上所述，我们发现了lf-SWCNT表现出的缺陷发光环境响应的特异性，并开发了功能蛋白的检测技术。上述结果有望为基于纳米物理特性的下一代医疗诊断技术做出贡献。