欠陥ドープ単層カーボンナノチューブの構造特異的な発光特性解明と生体分子検出応用

缺陷掺杂单壁碳纳米管结构特异性发射特性的阐明及其在生物分子检测中的应用

基本信息

批准号：
20J21818
负责人：
新留嘉彬
金额：
$ 1.98万
依托单位：
Kyushu University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2020
资助国家：
日本
起止时间：
2020-04-24 至 2023-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

単層カーボンナノチューブ (SWCNT) に、化学修飾を用いて欠陥ドープした局所化学修飾SWCNT (lf-SWCNT) は、近赤外域に高輝度な欠陥発光を示す。前年度は、lf-SWCNTのドープサイトに対して、マクロなサイズを有するタンパク質を対象とし、その吸着が導く誘電環境変化に基づく発光波長シフトを用いた新たなタンパク質の検出機構を構築した。本知見は、従来の未修飾SWCNTで用いられてきた検出原理と異なる機構に基づいたlf-SWCNTの近赤外センシングプローブ利用の可能性を示した。一方で、実用化のための課題として、限定的な知見に留まっている欠陥発光の環境応答の詳細な理解と生体試料から医学的に有用な機能性タンパク質を検出する技術への展開が挙げられる。令和四年度はlf-SWCNTの周囲環境を構成する被覆分子とドープサイトの相互作用を系統的に検証するため、lf-SWCNTを被覆するビニルポリマーの化学構造の違いと欠陥発光波長変化の相関性を評価した。その結果、ドープサイトでは化学修飾に基づく電子状態の偏りによってポリマーとの間に強い相互作用が働き、被覆するビニルポリマーの側鎖構造の物性の違いに応じて欠陥発光が明瞭な波長変化を示すことを明らかにした。lf-SWCNTを用いた機能性タンパク質の検出系開拓を目指し、腎疾患等のバイオマーカーである血清アルブミンと特異的に結合する長鎖脂肪酸をlf-SWCNTに導入する設計を行った。その結果、本材料は生理食塩水ならびに血清中の血清アルブミンの存在に応答して発光波長シフトを示し、lf-SWCNTが生体環境中の機能性タンパク質検出プローブとなる知見を得た。以上のように、lf-SWCNTが示す欠陥発光の環境応答の特異性を見出し、機能性タンパク質検出に向けた技術開発を行った。以上の成果はナノ物性を基にした次世代医療診断技術等に貢献すると期待される。

单壁碳纳米管（SWCNT）中的化学修饰的局部化学修饰的SWCNT（LF-SWCNTS）在近红外区域表现出较高的亮度缺陷发射。在上一年，我们建立了一种新的蛋白质检测机制，用于LF-SWCNT掺杂位点，靶向具有宏观尺寸的蛋白质，并根据其吸附引起的介电环境的变化，使用发射波长移位。这一发现证明了基于与常规未修饰的SWCNT中使用的检测原理不同的机制使用LF-SWCNT的近红外感应探针的可能性。另一方面，实际使用的问题包括对有缺陷发光的环境响应的详细理解，该响应仍然有限，并且是检测来自生物样品的医学有用功能蛋白的技术介绍。在2022年，为了系统地验证构成LF-SWCNT周围环境和掺杂位点的环境环境的涂层分子之间的相互作用，我们评估了涂层LF-SWCNT的化学结构的相关性与LF-SWCNTS的化学结构与缺陷的发射波长的变化。结果，发现在掺杂的位点，与聚合物的强烈相互作用是由于化学修饰引起的电子状态偏差而发生的，并且有缺陷的发射对覆盖乙烯基聚合物的侧链结构的物理特性的差异显示出明显的波长变化。目的是使用LF-SWCNT开发用于功能蛋白的检测系统，并进行了设计以引入长链脂肪酸，该长链脂肪酸专门将血清白蛋白（肾脏疾病的生物标志物）结合到LF-SWCNT中。结果，该材料响应生理盐水和血清白蛋白的存在表现出发射的波长转移，并获得了LF-SWCNT是生物环境中功能蛋白检测探针的发现。如上所述，我们发现了LF-SWCNT指示的缺陷发光的环境响应的特异性，并开发了用于功能蛋白检测的技术。预计上述结果将为基于纳米物理特性的下一代医学诊断技术做出贡献。