Creation of chiral magnetic molecules with expansion of topological molecular structures based on polyhedral links

通过基于多面体链接的拓扑分子结构扩展来创建手性磁性分子

基本信息

批准号：
20J13331
负责人：
齋藤杏実
金额：
$ 1.47万
依托单位：
The University of Tokyo
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2020
资助国家：
日本
起止时间：
2020-04-24 至 2022-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

本年度は、ポリヘドラルリンクに基づくトポロジー分子構造の拡張に向けて、新規ペプチド配位子の合成と錯体形成、形成した錯体の単結晶化による構造解析に取り組んだ。特に、脆弱な骨格を持つ錯体の単結晶X線構造解析において、共同研究により新手法を開発し、高エネルギー加速器研究機構における放射光ビームラインを利用して構造を明らかにすることに成功した。新手法は、従来タンパク質の単結晶X線構造解析のために開発中だった技術に基づいている。結晶を生成させる数十マクロリットルの大きさのウェルを100個程度有するプレートを用いて、生成させた結晶を取り出すことなく、そのままプレートに放射光を照射することで脆弱な結晶の分子構造を明らかにできる。結晶の性質上、得られるデータ点の個数がタンパク質場合と比べて明らかに少ないために、本技術を錯体結晶に適用可能かどうかは不透明だった。本実験成果により、本技術の適用可能性が明らかとなった。今後、論文発表や、共同研究の推進によって、脆弱な骨格をもつ錯体の単結晶X線構造解析のための新手法として確立する見込みである。一方で、キラル磁性の発現に対しては、ほとんど進展が得られなかった。昨年度の準備期間において新規錯体の合成確認を行なっているが、磁性の調査のために必要な単結晶条件の検討において、更なる探索が必要である。また、ドイツの共同研究先への渡航、及び物性調査が必要であったが、COVID-19蔓延の影響により渡航は断念された。

今年，我们致力于通过形成的复合物的单一结晶来合成新的肽配体，复合形成和结构分析，以扩大基于多面体联系的拓扑分子结构。特别是，我们通过协作研究开发了一种新方法，以分析具有脆弱骨架的复合物的单晶X射线结构，并使用高能量加速器研究所的同步梁束成功地揭示了结构。新方法基于一种先前用于蛋白质的单晶X射线结构分析的技术。使用具有几十个大小的大小的孔的板，可产生晶体，将所得的晶体用同步加速器光照射而不去除所得的晶体，从而揭示了脆性晶体的分子结构。由于晶体的性质，所获得的数据点的数量显然小于蛋白质的数量，因此尚不清楚该技术是否可以应用于复杂的晶体。该实验的结果揭示了该技术适用的可能性。将来，通过发表论文并促进联合研究，预计将作为一种分析具有脆弱骨骼复合物的单晶X射线结构的新方法。另一方面，手性磁性的发展几乎没有取得的进步。尽管在去年的制备期间确认了新复合物的合成，但在检查磁调查所需的单晶条件时需要进一步研究。此外，还需要前往德国联合研究地点和物理特性，但是由于COVID-19疫情的影响，旅行被放弃了。