インフォマティクスによる非晶質炭素材料の原子構造解析基盤の構築

利用信息学为无定形碳材料的原子结构分析奠定基础

• 批准号: 20J01625
• 负责人: 野村 啓太
• 金额: $ 2.83万
• 依托单位: The University of Tokyo
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for JSPS Fellows
• 财政年份: 2020
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2020-04-24 至 2023-03-31
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-20J01625/
• 关键词: 全個体電池; 計算科学; 有機結晶; 第一原理計算; マテリアルズインフォマティクス; 炭素材料

炭素材料はエネルギーデバイスの電極などとして広く応用されている。一方で、構造が複雑であり原子レベルで描写することが極めて困難であるという問題がある。そこで本研究では、第一原理計算やマテリアルズ・インフォマティクスをはじめとした情報科学的手法により炭素材料の構造を原子レベルで描写する一般的手法の開発に挑戦する。従来、アモルファスな炭素材料のナノ構造については様々な構造が提唱されているが、実験的に確実な構造モデルが完成した例は無い。そこで基本骨格に炭素原子を多く含み、かつ実験的に構造が既知となっている有機結晶をモデルに計算を行うことで、炭素骨格の計算に十分な計算条件を検討した。モデルとして、全固体電池のLi固体電解質として開発されたLithium bis(fluorosulfonyl)imide/ disuccinonitrile｛LiFSA(SN)2｝結晶のLi伝導メカニズムの解明を試みた。第一原理計算により、LiFSA(SN)2の電子構造を計算したところ、HOMO軌道はFSA分子のN・O原子から構成され、LUMOはSN分子の炭素鎖の末端に存在するN原子から構成されていることが分かった。また、欠陥構造について全固体電池内の化学ポテンシャルを想定して計算してところ、正極側ではLi点欠陥が、負極側ではLi格子間原子が生成されやすいことが分かった。これは、正極側と負極側で異なるメカニズムでLi伝導が起きている可能性を示唆している。活性化エネルギーについてもLi点欠陥および格子間原子について計算を行い、それぞれ0.62eV、0.34eVであった。リチウムイオン伝導性を高める上で活性化エネルギーは小さいことが望ましいことから、前述の欠陥生成の傾向を合わせて考えると、正極側ではLiリッチな電極活物質を用いることで、より電池としての入出力特性が向上する可能性があることが分かる。

碳材料被广泛用作能源设备中的电极。另一方面，结构很复杂，很难在原子水平上描绘。因此，这项研究将挑战使用信息科学方法（包括第一原理计算和材料信息学）在原子水平上描述碳材料结构的一般方法的发展。通常，已经提出了针对无定形碳材料的纳米结构提出的各种结构，但是尚未完成实验可靠的结构模型。因此，通过使用基本骨骼中包含大量碳原子的有机晶体进行计算，并具有已知的实验结构，我们研究了足够的计算条件，以计算碳骨架的计算。作为一个模型，我们试图阐明锂双Bis（氟磺酰基）的LI传导机制/二核酸/二核酸酯{lifsa（sn）2}晶体，这些晶体是所有固态电池中液体电解质的开发的。通过第一原理计算，计算了LIFSA（SN）2的电子结构，发现Homo轨道由FSA分子的N原子组成，Lumo由n原子组成，存在于Sn Molecule碳链的末端。此外，当基于全稳态电池内的化学电位计算缺陷结构时，发现可能在正电极侧产生LI点缺陷，而Li间质原子可能会在负电极侧产生。这表明LI传导可能在正极和负电极侧面发生不同的机制。还针对LI点缺陷和间质原子计算了激活能，分别为0.62 eV和0.34 eV。由于希望具有较小的活化能以提高锂离子电导率，在考虑上述缺陷产生的上述趋势时，很明显，在正极侧使用富含Li的电极活性材料可以进一步改善电池的输入/输出特性。

项目成果

Elucidation of oxygen reduction reaction and nanostructure of platinum-loaded graphene mesosponge for polymer electrolyte fuel cell electrocatalyst

• DOI: 10.1016/j.electacta.2020.137705
• 发表时间: 2021-02
• 期刊: Electrochimica Acta
• 影响因子: 6.6
• 作者: A. Ohma;Yoshihisa Furuya;Tetsuya Mashio;Masashi Ito;K. Nomura;Tomohiko Nagao;H. Nishihara;H. Jinnai;T. Kyotani

Quantitative analysis of the formation mechanism of tightly bound rubber by using carbon-coated alumina nanoparticles as a model filler

• DOI: 10.1016/j.carbon.2020.11.074
• 发表时间: 2021-03-01
• 期刊: CARBON
• 影响因子: 10.9
• 作者: Hoshikawa, Yasuto;Kawaguchi, Rei;Kyotani, Takashi
• 通讯作者: Kyotani, Takashi

Effect of carbon surface on degradation of supercapacitors in a negative potential range

• DOI: 10.1016/j.jpowsour.2020.228042
• 发表时间: 2020-05
• 期刊: Journal of Power Sources
• 影响因子: 9.2
• 作者: Rui Tang;Masanori Yamamoto;K. Nomura;E. Morallón;D. Cazorla-Amorós;H. Nishihara;T. Kyotani

Synthesis of graphene mesosponge via catalytic methane decomposition on magnesium oxide

• DOI: 10.1039/d1ta02326h
• 发表时间: 2021-06
• 期刊: Journal of Materials Chemistry A
• 影响因子: 11.9
• 作者: S. Sunahiro;K. Nomura;S. Goto;Kazuya Kanamaru;R. Tang;Masanori Yamamoto;Takeharu Yoshii;Junko N. Kondo;Qi Zhao;Azeem Ghulam Nabi;R. Crespo‐Otero;D. Di Tommaso;T. Kyotani;H. Nishihara