サブnmギャップを持つメタ表面の量子効果解明と機械学習による高機能化設計

使用机器学习阐明亚纳米间隙超表面的量子效应和高性能设计

基本信息

批准号：
20J00449
负责人：
竹内嵩
金额：
$ 2.58万
依托单位：
University of Tsukuba
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2020
资助国家：
日本
起止时间：
2020-04-24 至 2023-03-31
项目状态：
已结题

来源：
https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-20J00449/
关键词：
ナノ物質非線形光学応答メタ表面

项目摘要

本課題では，これまでに量子力学的効果がメタ表面の光物性に及ぼす影響を時間依存密度汎関数理論(TDDFT)に基づく第一原理計算を用いて解析してきた．TDDFTは電子の量子性を扱う上で有効な手法だが，計算コストが非常に大きい問題点を有する．具体的には金属ナノ粒子を構成する伝導電子全てをそれぞれ独立な電子軌道として扱うため，ナノ粒子のサイズが大きくなるにつれ計算コストが爆発的に増加するという点である．そのため，TDDFTにより計算可能な金属ナノ粒子のサイズは，世界有数のスーパーコンピュータである富岳を用いたとしても10nm程度に留まる．一方，実際の実験や応用面でよく用いられる金属ナノ粒子のサイズは数十nmであり，理論計算と実用におけるこのようなスケールの差異解消は急務だった．そこで令和3年度ではTDDFTに代わり，近年プラズモニクス分野で注目を集める量子流体理論(QHT)に基づく新しい計算手法・コードを開発し，粒径数十nm以上の金属ナノ粒子を計算可能にした．QHTは電子の集団的運動を流体として記述する理論であるため，TDDFTのように多くの電子軌道を必要としない．しかし，QHTはその基礎方程式中に数値的不安定性を持つ項が含まれるため，これまでに非線形光学応答現象への適用が制限されていた．そこで本課題では，QHTの基礎方程式から1軌道の有効Schroedinger方程式(ESE)が導出できることを示し，このESEを直接解くことで，TDDFTに比べ低い計算コストを保ちつつ数値的不安定性を解消できることを実演した．また，基底状態，線形応答，非線形応答のすべてにおいて， TDDFTとESEによる計算結果が妥当な範囲内で一致することを示した．本成果はOptics Express誌に掲載され，Editors' Pickとしてハイライトされた．

在这个项目中，我们到目前为止已经使用基于时间相关密度泛函理论（TDDFT）的第一性原理计算分析了量子力学效应对超表面光学性质的影响。 TDDFT是处理电子量子性质的有效方法，但它存在计算成本极高的问题。具体来说，由于构成金属纳米颗粒的所有传导电子都被视为独立的电子轨道，因此计算成本随着纳米颗粒尺寸的增加而爆炸性增加。因此，即使使用世界领先的超级计算机之一的富岳，通过 TDDFT 可以计算的金属纳米粒子的尺寸也只有 10 nm 左右。另一方面，实际实验和应用中经常使用的金属纳米粒子的尺寸为数十纳米，迫切需要解决理论计算与实际应用之间的尺度差异。因此，在2021财年，我们开发了一种基于量子流体理论（QHT）的新计算方法和代码，而不是TDDFT，该方法和代码近年来在等离激元领域备受关注，使得计算一定粒径的金属纳米粒子成为可能几十纳米以上。 QHT 是一种将电子集体运动描述为流体的理论，因此它不需要像 TDDFT 那样多的电子轨道。然而，QHT的基本方程包含数值不稳定项，这限制了其在非线性光学响应现象中的应用。因此，在这个项目中，我们证明了一个轨道的有效薛定谔方程（ESE）可以从QHT的基本方程导出，并表明通过直接求解这个ESE，可以解决数值不稳定性，同时保持比我演示了它。此外，结果表明，TDDFT 和 ESE 计算的结果在基态、线性响应和非线性响应的合理范围内一致。该结果发表在 Optics Express 杂志上，并被列为编辑精选。