サブnmギャップを持つメタ表面の量子効果解明と機械学習による高機能化設計

使用机器学习阐明亚纳米间隙超表面的量子效应和高性能设计

基本信息

批准号：
20J00449
负责人：
竹内嵩
金额：
$ 2.58万
依托单位：
University of Tsukuba
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2020
资助国家：
日本
起止时间：
2020-04-24 至 2023-03-31
项目状态：
已结题

来源：
https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-20J00449/
关键词：
ナノ物質非線形光学応答メタ表面

项目摘要

本課題では，これまでに量子力学的効果がメタ表面の光物性に及ぼす影響を時間依存密度汎関数理論(TDDFT)に基づく第一原理計算を用いて解析してきた．TDDFTは電子の量子性を扱う上で有効な手法だが，計算コストが非常に大きい問題点を有する．具体的には金属ナノ粒子を構成する伝導電子全てをそれぞれ独立な電子軌道として扱うため，ナノ粒子のサイズが大きくなるにつれ計算コストが爆発的に増加するという点である．そのため，TDDFTにより計算可能な金属ナノ粒子のサイズは，世界有数のスーパーコンピュータである富岳を用いたとしても10nm程度に留まる．一方，実際の実験や応用面でよく用いられる金属ナノ粒子のサイズは数十nmであり，理論計算と実用におけるこのようなスケールの差異解消は急務だった．そこで令和3年度ではTDDFTに代わり，近年プラズモニクス分野で注目を集める量子流体理論(QHT)に基づく新しい計算手法・コードを開発し，粒径数十nm以上の金属ナノ粒子を計算可能にした．QHTは電子の集団的運動を流体として記述する理論であるため，TDDFTのように多くの電子軌道を必要としない．しかし，QHTはその基礎方程式中に数値的不安定性を持つ項が含まれるため，これまでに非線形光学応答現象への適用が制限されていた．そこで本課題では，QHTの基礎方程式から1軌道の有効Schroedinger方程式(ESE)が導出できることを示し，このESEを直接解くことで，TDDFTに比べ低い計算コストを保ちつつ数値的不安定性を解消できることを実演した．また，基底状態，線形応答，非線形応答のすべてにおいて， TDDFTとESEによる計算結果が妥当な範囲内で一致することを示した．本成果はOptics Express誌に掲載され，Editors' Pickとしてハイライトされた．

在这一主题中，我们使用基于时间依赖性密度功能理论（TDDFT）的第一原理计算分析了量子机械效应对跨境的光学性质的影响。 TDDFT是处理量子电子的有效方法，但它的计算成本非常大。具体而言，由于构成金属纳米颗粒的所有导电电子都被视为独立的电子轨道，因此随着纳米颗粒尺寸的增加，计算成本会大大增加。因此，即使是世界领先的超级计算机之一Fugaku，也可以使用TDDFT计算的金属纳米颗粒的大小仍保持在10 nm左右。另一方面，在实际的实验和应用中通常使用的金属纳米颗粒的大小是几十nm，迫切需要消除理论计算和实际应用中的规模差异。因此，在2021年，TDDFT被一种基于量子流体理论（QHT）的新计算方法和代码取代，近年来，该方法吸引了等离子体电场中的注意力，从而可以计算具有几个或更多NM或更多NM的粒度的金属纳米颗粒。 QHT是一种将电子的集体运动描述为流体的理论，因此它不需要许多电子轨道，例如TDDFT。但是，由于QHT在其基本方程式中包含具有数值不稳定性的术语，因此它仅限于其在非线性光学响应现象中的应用。在这个主题中，我们证明了一个轨道的有效施罗丁格方程（ESE）可以源自QHT的基本方程，并且通过直接求解此ESE，我们可以消除数值不稳定，同时比TDDFT保持较低的计算成本。此外，结果表明，使用TDDFT和ESE的计算结果在所有接地状态，线性响应和非线性响应的合理范围内匹配。该结果发表在《光学快报》杂志上，并以编辑的选择而强调。